珠江三角洲秋季典型气溶胶污染的过程分析

　　近年来，区域性空气污染问题日益严重，而天气形势对空气质量有着重要的影响，特别是位于亚热带季风区的珠江三角洲（以下简称珠三角），天气形势有着明显的季节性变化。Chen等研究表明热带气旋和冷高压是造成珠三角地区空气污染的两种典型天气形势。在秋季，冷高压的控制使珠三角地区的空气污染情况较为严重，研究秋季气溶胶污染的形成过程对环境决策和管理有重要的意义。目前空气污染数值模式被广泛应用于研究全球各个地区的空气污染问题。Models3CMAQ模式系统具有很好的灵活性和多选择性，它主要应用于评价模式性能，模拟污染物浓度以及研究影响污染物浓度的物理和化学过程贡献。珠三角地区灰霾事件频发使能见度下降，邓涛等研究表明，这种低能见度是由大气中各种化学过程生成的二次气溶胶细颗粒物所引起的。在2009年11月珠三角地区发生了一次重空气污染过程，余纬等采用CMAQ模式对该过程模拟的结果表明高压脊带来的稳定层结和静小风条件是造成污染物浓度升高的主要原因。刘宁等使用CMAQ中的过程分析方法，表明近地面PM10主要来源于源排放和大气传输过程，而主要去除途径是大气传输，干沉降和气溶胶过程。
　　1资料与方法
　　1。1模式介绍
　　Models3CMAQ是由美国环境保护署（U。S。EPA）研发的第三代空气质量模式系统，其气象场的输入由WRF模式提供。如图1a细线方框所示，WRF模式采用三重嵌套网格，格距分别是36km，12km和4km，垂直方向共35层。WRF采用了Morrison双参数微物理方案，RRTM长波辐射方案，Dudhia短波辐射方案，PleimXiu陆地表面方案，ACM2边界层方案，KainFristsch2积云方案以及单层城市冠层方案（UrbanCanopyModel；UCM）。同时，WRF也加入了四维同化方案计算，能有效减少模拟偏差。
　　1。2过程分析方法
　　过程分析是CMAQ模式里面的一个诊断模块，它包括集合过程速率（IPRs）和集合反应速率（IRRs）2种分析方法。IPRs给出每小时各个独立的物理和化学过程对污染物浓度的贡献值，而IRRs给出每小时各个独立的化学方程对污染物浓度的贡献值。
　　1。3观测资料与模式评估方法
　　利用珠三角116个自动气象站的逐时观测数据（来自广东省气象局）对WRF的模拟结果进行评估，而用62个环境监测站的逐时污染物浓度观测数据（来自广东省环境保护公众网）对CMAQ的模拟结果进行评估。
　　2天气过程分析
　　PM2。5是造成空气污染的首要污染物，图3是2012年10月PM2。5浓度和10m高度风速的时间变化图，可以看到PM2。5浓度和风速有明显的负相关关系，相关系数可达0。63，并通过显著性检验。
　　3结果与讨论
　　3。1模式验证
　　给出了WRF模拟的温度、相对湿度和风速的统计参数，温度和相对湿度的IOA指数都达到了0。99，而R都超过了0。79，说明模式的模拟效果较好。从图4可以看到，风速模拟值和观测值的变化趋势基本一致，但WRF对风速的模拟偏高。模式能较好地捕捉到17日和30日的冷锋过程中气象要素的变化特征。模拟结果和观测结果的偏差可能与WRF模式中使用的土地利用类型数据有关。
　　3。2气溶胶水平分布特征
　　PM2。5是气溶胶的重要组成部分，下面的分析都只考虑PM2。5。图6d是MODIS观测的月平均气溶胶光学厚度（AOD）的空间分布图，反映珠三角气溶胶浓度呈现出西高东低的水平分布特征。图6a，6b和6c是模式模拟的不同高度上PM2。5月平均浓度和风矢量的水平分布图。
　　3。3气溶胶垂直分布特征
　　受大气边界层高度的影响，气溶胶的垂直分布也呈现日变化特征。由图7可见，22。0oN以南是南海地区，边界层高度在700m到900m之间，日变化不明显，PM2。5的浓度也很低；22。0oN以北是陆地，边界层高度的日变化明显。在中午14：00，广州和佛山城市中心的边界层高度可达1700m，比沿海和内陆地区高。陆地上PM2。5浓度的等值线和边界层高度一致，说明边界层高度的发展有利于污染物的扩散，使地表PM2。5浓度降低。
　　4结论
　　4。1Modles3CMAQ模式系统能较好的再现2012年10月珠三角地区的气溶胶污染过程，模式模拟的气象要素和污染物浓度跟实测资料比较一致，并能捕捉到PM2。5浓度的时空分布特征。
　　4。2受东北气流的影响，珠三角地区的PM2。5浓度呈现西高东低的水平分布特征。陆地上边界层高度的日变化使PM2。5在垂直方向上的输送高度也呈现白天高夜晚低的日变化特征：白天污染物垂直扩散显著，近地面空气质量较好，而夜晚边界层高度低至200m，不利于污染物的垂直扩散，近地面空气质量较差；在海洋上边界层高度较低且日变化不明显，污染物浓度较低。
　　4。3在近地面，水平输送、垂直输送和源排放是影响PM2。5浓度的主要过程，干沉降，云水化学，气溶胶过程和气相化学反应过程对PM2。5浓度的贡献并不明显。近地面排放的污染物从地面向上输送，对近地面来说是PM2。5的汇，而对于高层大气来说是PM2。5的源。
　　4。4广州站位于城市中心，PM2。5浓度升高主要是由本地排放的污染物所引起的；在该月的主导风场下，江门站位于下风向位置，PM2。5浓度升高主要是由外来污染物经过水平输送所造成的。风向对局地的水平输送过程有重要的作用。大气污染问题不仅仅是本地污染物排放的问题，而且与邻近地区污染物的水平输送也有很大的关系，珠三角大气污染的治理需要各个城市的共同努力。