喜欢就 关注我们吧，订阅更多最新消息 第一作者：朱兴旺 通讯作者：许晖 单位：江苏大学 研究背景 利用阳光进行人工光合作用，将CO 2 转化为高附加值的燃料，是实现＂碳中和＂的有效途径。但是，CO 2 分子的高稳定性使其高效光还原仍然存在困难，并且半反应涉及多电子耦合，导致产物选择性差。特别是产物CH 4 的生成涉及8电子反应，相比于2电子反应生成CO要困难得多。尽管许多传统策略被应用于光催化还原CO 2 制CH 4 ，主要问题仍然是集成高转化率和高选择性于一体。本工作设计合成一种磷掺杂的镍钴双金属中空千层糕结构材料，提出通过生成高稳定的Co-O-C-Ni中间体可以降低CH 4 生成反应的热力学能垒，并有效促进其高选择性生成。同时，揭示了可能的反应路径和提升机制。这项工作为高选择性CO 2 转换系统在原子水平上的设计提供了实际可能性。 文章简介 近日，来自江苏大学的许晖教授团队在Small上发表题为＂Unique Dual-Sites Boosting Overall CO 2 Photoconversion by Hierarchical Electron Harvesters＂的研究性文章。该工作精确设计了具有双金属位点的Co-Ni-P NH/BP催化剂，并实现了其高活性和选择性光还原CO 2 生成CH 4 。通过结构调控构筑光捕获黑洞和电子收集器来限制光子提升转移与利用，巧妙运用稳定的双位点中间体生成改变CO 2 还原反应路径并促进质子化过程提升CH 4 的选择性生成。最终实现高效CO 2 光催化转化，产物CH 4 的选择性高达86.6%。 图1 具有强电子捕获能力的新颖的双金属位点提升CO2光转化。 本文要点 要点一：中空千层糕结构——光＂黑洞＂和电子收集器 二维纳米片材料因其独特的物理化学特性被认为是极具前景的光催化材料。一方面，量子限域效应和高边缘暴露比使其具有高的表面积和丰富的活性位点；另一方面，二维纳米片可以通过自组装的方式构筑多种新颖的纳米结构，在维持二维结构优势的同时产生新的独特性质。本工作通过微波辅助外延生长策略构筑一种二维纳米片组装的中空千层糕结构材料，在发挥二维纳米片结构优势的同时，中空结构不仅通过对光的多次反射折射充当光子的＂黑洞＂来提升光吸收，而且可以发挥电子收集器作用连续传递黑磷量子点产生的电子。 要点二：稳定的双位点中间体 镍钴双金属材料中两个金属原子的3d轨道与吸附CO 2 的C、O原子的2p轨道杂化，形成一个高度稳定的Co-O-C-Ni中间体。相比于单一金属(M)与CO 2 杂化生成的M-O或M-C相比，Co-O-C-Ni中间体中对C和N的同时锚定，使M-O或M-C同时断裂更难。因此，C原子更容易在中间体Co-O-C-Ni上进一步使质子化生成CH 4 。 要点三：磷掺杂促进电子局域化 为了揭示磷掺杂对光催化剂电子结构的影响，作者通过密度泛函理论对Co-Ni-O NH 和Co-Ni-P NH进行计算。Co-Ni-P NH在费米能级附近较高的态密度表明磷的引入有效提升材料的电导率和载流子浓度。电荷密度分布图表明磷的引入确实可以促进金属周围电子的局域化富集电子作为催化活性位点。此外，磷化过程通过原子间相互作用，改变金属配体表面原子使得Co-Ni-P NH表现出更低的d带中心，随着d带中心的减小，CH 4 的吸附减弱，因此更有利于CH 4 在Co-Ni-P NH表面的脱附生成。 文章链接 Unique Dual-Sites Boosting Overall CO 2 Photoconversion by Hierarchical Electron Harvesters https://doi.org/10.1002/smll.202103796 通讯作者简介 许晖教授简介 ：现任江苏大学能源研究院副院长。江苏省杰出青年基金获得者。许教授在ACS Nano, Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Sci. Adv., Ind. Eng. Chem. Res.等国际期刊发表SCI论文150余篇，IF>10的论文40余篇。申请国内外专利30 余项，授权中国发明专利10项。发表的论文被SCI引用14000余次，H 指数67。其中31篇论文入选ESI高被引论文，10篇ESI 热点论文。2014年入选江苏省＂六大人才高峰＂高层次人才。2013 年获中国百篇最具影响国际学术论文奖(第一完成人)；2014 年获得中国石油和化学工业联合会科技进步三等奖(第二完成人)；2017 年入选英国皇家化学会期刊＂Top 1%高被引中国作者＂榜单；2018 年与海南大学合作获海南省科技进步一等奖(第二完成人)；2019、2020 连续两年入选科睿唯安(Clarivate Analytics)全球高被引科学。
神舟从一到十三，中国人付出多少心血汗水？实现多少突破？之一我国从遥远的古时代人们梦想着嫦娥奔月的美丽传说，到明代万虎造箭的悲壮实践，中国人对神秘太空的探索和研究从来没有停止过。但中华民族飞向太空的航天梦在共和国建立后才真正开始了。我们来回新闻犇一下神舟13今日返回地球，这次的太空出差竟然实现了这么多首次三湘都市报新湖南客户端全媒体记者田甜4月16日，也就是今天。在太空出差了半年的三人组，回来了！相信今天大家也被三人回家的画面给刷屏了！大家知道吗？本次神舟13航天任务对我国航天事业飞船工况正常航天员乘组状态良好！神舟十三号即将返回来源央视新闻客户端据中国载人航天工程办公室消息，神舟十三号载人飞船已完成全部既定任务，将于近日择机撤离空间站核心舱组合体，返回东风着陆场。目前，神舟十三号乘组已做好飞船撤离前的各项飞船工况正常，航天员乘组状态良好！神舟十三号即将返回据中国载人航天工程办公室消息，神舟十三号载人飞船已完成全部既定任务，将于近日择机撤离空间站核心舱组合体，返回东风着陆场。目前，神舟十三号乘组已做好飞船撤离前的各项准备，东风着陆场及天文学家确认拥有三个太阳的系外行星从未真正存在过据CNET报道，视角是很重要的，即使是在天文学方面。有时整个星球可能只是一种视觉错觉。这显然是发生在HD131399Ab身上的情况，这颗木星大小的系外行星现在看来从未存在过。最近的关于月球，我国科学家发布最新研究成果我国科学家最新研究成果玉兔二号月球车2周年的月球背面移动与科学探索，近日以封面论文的形式在国际学术期刊ScienceRobotics上发表。科研人员基于嫦娥四号任务月球车玉兔二号轮NASA第三次推迟太空发射测试，现场发现燃料泄漏极目新闻记者胡莉据美联社报道，当地时间4月14日，美国国家航空航天局（NASA）表示，由于移动发射装置发生了氢燃料泄漏，导致登月火箭阿尔忒弥斯1号彩排失败。据悉，这已是该任务第三次中国航天又传来喜讯，神舟13号即将返回地球，5个消息振奋人心中国航天又传来喜讯，神舟13号即将返回地球，并且还带来了5个振奋人心的好消息。最后一个字让人泪目，你知道那是什么吗？不知道大家是否忘了，咱们国家有三名宇航员，都是在太空站出差的。最不断破解月球土特产奥秘人类嫦住月球将不再是神话从嫦娥之父中国科学院院士欧阳自远对月球开始研究并发出中国人有能力踏上月球的最强音，到探月工程成为国家重大科技专项，再到嫦娥系列探测器的发射，中国的探月脚步从未停歇。2020年12月在恐龙被珠穆朗玛峰大小的侏罗纪子弹消灭之前的最后几天恐龙在地球上漫游了数百万年直到6600万年前的一天，一颗珠穆朗玛峰大小的小行星撞击地球，几乎瞬间毁灭。现在，一部具有里程碑意义的新BBC纪录片大卫阿滕伯勒恐龙的最后一天使用最先进的神舟13号航天员即将返回，不能回家需经3次隔离？太空中有病毒？4月14号晚，中国官方媒体发布会消息称，神舟13号载人飞船已经完成了所有的任务，将在近日撤离空间站核心舱组合体，返回东风着陆场。现在神舟13号的宇航员们已经在做飞船撤离前的一系列准