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厦门大学赵金保用于锂金属电池的双电极界面保护膜

  锂离子电池是20世纪90年代最成功的商用可充电电池之一,已广泛应用于便携式电子产品中。然而,随着电动汽车、航空航天、高端通信终端和大型储能电站的快速发展,锂金属高比能量电池系统的开发在科学研究和工业领域都很受欢迎。
  由于最高的比容量(3860 mAh g-1)和最低的氧化还原电位(-3.04 V SHE),锂金属被认为是最终的负极材料。将硫正极或氧正极与锂金属耦合制造锂硫和锂氧电池可以获得更高的理论能量密度,但前者存在多硫化物离子的穿梭效应,后者催化效率低,导致循环寿命有限。
  在已经发现的正极材料中,科学家JR Dahn首次报道的LiNi1-x-yCoxMnyO2(NCM,也就是俗称的三元材料)(>180 mAh g-1)具有高于LiCoO2(150 mAh g-1)和LiFePO4 (140 mAh g-1)的能量密度。
  此外,其层状结构和隧道结构有利于锂离子的脱插层,具有良好的结构稳定性。
  基于此,NCM||Li金属基电池被认为是最接近商业化储能电池系统的电池,相应的研究也已开始出现。
  近日,厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 赵金保教授课题组报道了一种可实现锂金属基电池双电极界面层修饰的电解质添加剂——4、5-二氰基锂(三氟甲基)咪唑胺(C6F3LiN4)。
  通过DFT计算结果表明,C6F3LiN4添加剂可以在正极和负极电极上同时形成薄膜,相应的实验结果(TEM、SEM)也验证了电极表面均匀致密薄膜的存在。此外,FT-IR、TOF-SIMS和XPS深度剖面结果表明,C6F3LiN4在电极表面形成的膜中富含含氮有机分子和氟化锂。氟化锂具有较强的锂离子电导率,是良好的无机固态电解质层成分。
  C6F3LiN4将促进长链有机分子的产生,并大大提高薄膜的柔性。得益于这些优势,C6F3LiN4的加入大幅度提高了NCM||Li电池的循环性能。在400个循环后的容量保持率为82.6%。具有C6F3LiN4的锂-锂对称电池可以在循环700小时内保持较低的过电位。
  此外,通过AFM光谱和COMSOL计算模拟,证实了C6F3LiN4对锂金属沉积均匀性具有改善作用。
  因此,高负载NCM(质量负载16.12mgcm-2)正极和锂金属软包电池具有更高的库仑效率和更长的循环寿命。

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