科研人员制备出双层硼烯
二维材料具有原子尺度的厚度和独特的性能,在纳米电子器件中颇具应用潜力而受到关注。新产业的萌发和快速发展来源于新材料的发现,不断发现新的二维材料、丰富和补充二维材料的性质,是二维材料研究领域的重要课题。硼烯是指由硼元素构成的二维平面结构,由于硼原子相对于碳原子缺少一个价电子,使硼原子之间的化学键较为复杂,理论上形成的平面结构是以三角形密堆积晶格为基础的孔洞型结构,而根据孔洞不同的排列方式,导致多样化的硼烯原子结构,被认为是结构最丰富的单元素二维材料之一。关于硼烯的理论研究早已开始,但硼烯没有对应的层状体材料,不能像石墨烯那样通过机械剥离获得,且硼具有高熔点、低蒸汽压的特点,因而硼烯的合成一直面临挑战。2016年,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面实验室SF9组利用超高真空分子束外延的手段直接进行单原子层构筑的方法,在Ag(111)衬底上获得了理论上的硼烯【Nature Chemistry8, 564 (2016)】,完成了硼纳米结构的最后一块重要"拼图",并证实了硼烯结构的多样性。此外,科研团队精确调控衬底相互作用,制备出蜂窝状结构【Science Bulletin63, 282(2018)】、准一维链状混合相的硼烯【Advanced Materials32, 205128 (2020)】、硼烯纳米带【Physical Review Materials1, 021001(R) (2017)】。
硼烯具有机械柔韧性、透光性、超高的热电导、一维近自由电子态、金属性狄拉克费米子以及超导性等优越性质,在未来高速低散耗纳米尺度器件中颇具应用前景。此外,多层二维材料因优异的物理化学性质引起学界关注,如魔角双层石墨烯(超导-绝缘可调控)、少数层过渡金属硫族化合物(更高的超导特性、射频性能)以及其异质结(非对称自旋耦合、莫尔激子)等,相比于其单层结构具有更多的显著物理特性。硼烯也如此,计算表明双层硼烯比单层结构具有更高的稳定性,这是由于双层结构硼原子之间存在层间共价相互作用。不同的双层硼烯结构被预言为狄拉克节线半金属、超导体及优异的锂电池阳极材料,具有应用潜能。然而,由于金属表面的钝化作用,超越单层的硼烯(如双层、三层)的结构很难在金属表面上被制备出来。
物理所研究员吴克辉、陈岚指导博士研究生陈彩云等,运用超高真空分子束外延(MBE)的方式,在Cu(111)表面合成了高质量大面积双层硼烯。中国科学技术大学博士吕海峰、卓之问在教授武晓君的指导下对双层硼烯体系进行第一性原理研究,揭示了双层硼烯的结构、稳定性,以及其与衬底的相互作用、电荷分布和电子结构等相关性质。
扫描隧道显微镜(STM)的实验表征和第一性原理计算相结合,可以得到Cu(111)衬底上单层、双层硼烯均是由锯齿状(zig-zag)硼链组成的层状结构,且具有金属性。双层硼烯层间硼-硼原子形成了共价键,提高了双层硼烯的稳定性,能量上的分析可以发现Cu(111)表面双层结构模型的热稳定性均显著高于单层硼烯。电荷密度分布的计算表明,Cu(111)衬底可以将更多的电子转移到第一层硼。更近一步,第一层硼上明显的正负电荷积累区也揭示了剩余电子可以从第一层转移到第二层硼,导致双层中面内电子的再分布。Cu衬底与硼之间独特的电荷转移是双层硼烯能在Cu(111)表面成功生长的主要原因。
非原位的X射线光电子能谱(XPS)实验表明,Cu(111)表面双层硼烯在大气下比单层稳定,仅有少部分被氧化,而单层硼烯全部氧化。双层硼烯的高质量制备及其高稳定性,将为其他实验手段如输运测量的研究提供了可能性,在器件领域颇具潜力与应用前景。同时,实现双层硼烯的生长开启了对少层硼烯的实验研究,开拓了硼烯研究领域的新方向。
相关研究成果以Synthesis of Bilayer Borophene为题,在线发表在《自然-化学》(DOI:10.1038/s41557-021-00813-z)上。研究工作得到科技部、国家自然科学基金、北京市自然科学基金、安徽省量子信息技术计划和中科院战略性先导科技专项等的支持。
图1.单双层硼烯在Cu(111)衬底上随覆盖度的变化
图2.Cu(111)表面单双层硼烯的高分辨STM图和原子结构模型
图3.双层硼烯的物理特性
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