喜欢就 关注我们吧，订阅更多最新消息 第一作者： Peng Gao 通讯作者： 李新昊 通讯单位： 上海交通大学 DOI： https://doi.org/10.1002/anie.202107858 全文速览 NO x - 还原是维持全球平衡氮循环和恢复生态环境的关键反应。其中，氨（NH 3 ）作为一种优良的能量载体，是所有NO x - 还原反应产物中最有价值的产物。但由于多电子 NO x - 到 NH 3 过程的内在复杂性，其选择性仍不能令人满意。在这里，作者利用肖特基势垒诱导的表面电场，通过在富氮碳内部构建高密度缺电子镍纳米粒子，促进电极表面NO x - 阴离子（包括 NO 3 - 和 NO 2 - ）的富集和固定，从而确保最终对 NH 3 的高选择性。理论和实验结果都表明，NO x 阴离子被电极连续捕获，表面电场大大增强，通过电催化 NO 3 - 和 NO 2 - 还原提供了 99% 的超高法拉第效率。值得注意的是，在中性溶液电催化 NO 2 - 还原反应中，NH 3 产率最大可以达到25.1 mg h -1 cm -2 ，比文献中的最大值高 6.3 倍。由于该电催化剂具有普适性，因此可以通过可持续电化学技术将各种可用的含有NO x - 污染物的电解质，包括海水或废水，直接用于可能的氨生产。 背景介绍 在过去的一个世纪里，由于含氮燃料的燃烧和富氮工农业污水的排放，大量的 NO x - 被排放到生态系统中，导致水中的 NO x - 物种严重超标，对环境和人类健康产生不利影响。因此，降解可溶性NO x - 阴离子对于解决这些严重问题和维持全球平衡的氮循环至关重要。传统的氮氧化物降解方法主要包括生物氮修复、反渗透和离子交换，但这些方法仍存在动力学缓慢、条件苛刻、工艺复杂、成本高等缺点。 通过使用非均相催化剂和可持续的电力，选择性还原 NO x - 产生无害的氮气或有用的氨，有望在不涉及还原剂和其他添加剂的情况下实现 NO x - 还原。最近，科学界已经报道了在贵金属纳米催化剂上选择性还原 NO 3 - ，可以成功在各种酸性或碱性溶液中实现高法拉第氨生产效率。考虑到NO x - 还原零排放的要求，在不添加酸或碱的情况下进一步提高中性催化系统对氨的选择性，仍然具有挑战。从选择性的角度来看，从水中去除有毒NO 2 - 的还原也更为迫切。在报道的基于过渡金属的纳米催化剂的 NO 3 - 和 NO 2 - 还原反应中，氨的选择性仍不能令人满意。因此，开发功能强大、廉价且耐用的纳米催化剂，用于在中性溶液中还原可溶性 NO x - 阴离子，并具有高法拉第效率和高氨产率，具有重要的现实意义。 图文解析 图 1. Ni x /NC-sd 催化剂的制备和结构。(a) Ni/NC-sd 催化剂的合成过程。(b) Ni 35 /NC-sd 的透射电子显微镜 (TEM) 图像。(c) Ni 35 /NC-sd 的高分辨率 TEM (HRTEM) 图像。(d) Ni x /NC-sd 样品的 Ni 含量（wt.%，通过电感耦合等离子体（ICP-AES）分析证明）和 N 含量（at.%，通过 X 射线光电子能谱（XPS）分析证明）。 (e) Ni 35 /NC-sd 和 Ni 35 /NC-ct 的 N 1s XPS 光谱。(f) Ni 35 /NC-sd、Ni 35 /NC-ct 和 Ni 金属片的 Ni 2p XPS 光谱。(g) Ni 35 /NC-sd 的金属和 N 含量与文献中的过渡金属/NC 纳米复合材料的比较。 图 2. Ni x /NC-sd 样品对 NO x - 还原的电催化性能。 (a) Ni 35 /NC-sd 电极在含和不含 0.3 M NO 3 - 或 NO 2 - 的电解液中的线性扫描伏安图 (LSV) 曲线。(b) 所得电解质的 1 H NMR 光谱（使用 15 NO 3 - 、 14 NO 3 - 、 15 NO 2 - 和 14 NO 2 - 作为氮源）。 (c) 用于还原 NO 3 - 的NC、Ni 粉末、Ni 35 /NC-sd 和 Ni 35 /NC-ct 电极的 NH 3 产率和法拉第效率。 (d) Ni x /NC-sd 电极对 NO 3 - 还原的 NH 3 产率。 (e) Ni x /NC-sd 样品的 Ni 2p XPS 光谱。(f) 通过 NO 3 - 和 NO 2 - 还原生成NH 3 的 Ni x /NC-sd 电极的转换频率 (TOF) 值。(g) Ni x /NC-sd 电极在不同时间段内还原 NO 3 - 的i-t 曲线，(h) 和相应的 Ni 35 /NC-sd 电极的 LSV 工作曲线。(i) Ni x /NC-sd 电极对 NO 3 - 还原的法拉第效率。标准条件：在 -0.5 V vs RHE 下，在含有 0.3 M NO 3 - 或 NO 2 - 的 0.5 M Na 2 SO 4 电解液中测量，催化剂负载为 2.0 mg cm -2 。 图 3. Ni x /NC-sd 样品的表面电场对 NO x 捕获的影响。 (a) 使用开尔文探针原子力显微镜测量的 Ni x /NC-sd 样品的表面电场分布。(b)所提取的a 中线的表面电位值。 (c) 电极表面的 NO x - 阴离子分布，显示为彩色图。 每个箭头的大小和方向代表 NO x - 阴离子的密度和位置。 (d) 不同表面电荷密度下双电层亥姆霍兹层中NO x - 阴离子的密度，亥姆霍兹层取水合NO 3 - 阴离子半径(0.34 nm)。 图 4. Ni 35 /NC-sd 电催化剂的活性和稳定性。用于将 (a) NO 3 - 和 (b) NO 2 - 还原为 NH 3 的Ni 35 /NC-sd 电催化性能，和文献中最先进的非贵金属基电催化剂的性能比较。 (c) Ni 35 /NC-sd 电极在具有不同浓度 NO 3 - 和 NO 2 - 的 0.5 M Na 2 SO 4 电解液中还原 NO 3 - 和 NO 2 - 生成 NH 3 的产率和法拉第效率。 (d) 在含有 0.3 M NO 3 - 的 0.5 M Na 2 SO 4 电解液中， Ni 35 /NC-sd 电极上循环 5 次 NO 3 - 还原反应的 NH 3 产率和法拉第效率。 (e) Ni 35 /NC-sd 电极在纯 0.3 M NO 2 - 溶液中还原 NO 2 - 生成 NH 3 的产率和法拉第效率。 标准条件：催化剂负载 2.0 mg cm -2 ，在 -0.5 V vs RHE 下进行测量。 总结与展望 上述结果表明，作者已经证明了肖特基势垒诱导的表面电场在促进水中 NO x - 还原以高效产氨方面的关键作用。 基于该文中的硫扩散合成方法，富氮碳载体内可调节数量的 Ni 纳米粒子能够逐渐增强表面电场，以富集和固定缺电子 Ni 表面上的 NO x - 阴离子，确保最终产氨的法拉第效率和产率。更重要的是，这种通过增加金属纳米颗粒的密度来诱导表面电场的策略，可以在各种廉价且稳定的纳米碳中形成整流界面，并很大程度上拓宽了具有莫特-肖特基势垒的催化剂的潜在应用，例如，电力储存、水净化，甚至电化学有机合成。
科学家意外发现矮行星谷神星承载近地表水长达数百万年！最近的一项研究表明，矮行星谷神星的一些地方在过去的数百万年里一直储存着大量的近地表的水。谷神星（Ceres）是太阳系中最小的也是唯一位于小行星带的矮行星，位于火星和木星轨道间的小行20亿年前的地球是怎样的？20亿年前的地球与现在非常不同，那时陆地上还没有动物和植物，人类还未曾出现在地球上，海洋是生命的家园。即便如此，海洋中也没有动物，只有一些简单形式的生命。在20亿年前，地质时代处于加媒近一年的太空生活，让美国宇航员一身体状态异于常人近日，加拿大广播新闻网（CBC）发文YearinspaceputU。S。astronautsdiseasedefensesonalert（在太空的这一年，美国宇航员的免疫系统处于警美国宇航局NASA向公众共享56项航天和火箭技术专利没有合作，科学发现什么也得不到。即使爱因斯坦也知道，一个被锁在房间里的天才也无法解开宇宙的所有奥秘。所以，美国国家航空航天局做了一个专利公开和专利公享决定，并允许来自世界各地的科学爱因斯坦预言的引力波被证实，它的发现意味着什么？早在1916年，爱因斯坦就基于广义相对论预言了宇宙中存在引力波。那么，什么是引力波呢？它是指物体加速运动时产生的引力辐射。当大质量的天体发生碰撞，或者超新星爆发，亦或者两个黑洞发生科学家发现银河系和仙女系相撞时间推迟6亿年，因为要回身再拥抱美国巴尔的摩太空望远镜科学研究所的天文学家们前两日刚发布消息称银河系与仙女座星系相撞的时间将推迟6亿年，从原先估计的39亿年推迟到了45亿年，仿佛可以让全人类缓一口6亿年的气了，这外星科技既如此发达，天体都可以制造时代在进步，人类的科学技术也在不断进步，人类利用高科技寻找外星人的历史已经有好几十年了，当然每一年都会有大大小小的发现，但是外星人到底是否真的存在，依旧没有确凿的证据。然而前一段时真有地心世界？研究称地底下有巨型山脉，比珠峰更大！人类目前已有能力将卫星送上天将探测器送到火星，但我们对地心的认知仍然停留在几十年前，因为迄今为止，还没有一个钻探机可以钻到地球中心。最近发表在科学杂志上的一则研究显示，地球深处的确NASA2028年四名宇航员将重返月球IT之家2月18日消息据外媒报道，日前美国航空航天局（NASA）正式公布了全新的登月计划，NASA将眼光从火星再次转向月球。此前NASA曾考虑过新的探月计划，但是当时被批评称只是一威力比太阳耀斑强100亿倍！这是1500光年外的喷射博科园本文为天体物理学类天文学家观测到一颗距离地球约1500光年的年轻恒星喷射出等离子体和辐射的爆炸，其威力大约是以往最强太阳耀斑的100亿倍。这次突然的恒星喷发可能是已知年轻恒星四川多地疑似不明巨响！有市民家窗户被震裂，有可能是什么原因？陨石坠落飞机音爆等情况都可能会引发巨响声，由于巨响声比较大，传播的范围也比较远，再加上很多巨响声在出现的时候都没有征兆，所以有时候很难快速找到巨响声的来源，也很难找到这些巨响声的成