电纺FeO纳米带,用于选择性CO2加氢制低碳烯烃
ACS Appl. Mater. Interfaces:电纺Fe-Al-O纳米带,用于选择性CO2加氢制低碳烯烃
DOI: 10.1021/acsami.0c05765
合成了由钾改性的Fe-Al-O尖晶石组成的陶瓷纳米带催化剂,用于CO2加氢成烃。纳米带和中空纳米纤维是利用纤维内部有机成分氧化释放的内部热量生产的。这种极快和极短时间的加热促进了所需相的结晶,同时保持了小晶粒和大表面积。本工作研究了垫子厚度、组成和加热速率对最终形态的影响。首次提出了电纺纳米纤维在热处理过程中厚度和氧化速率的一般转化机理。将渗碳陶瓷K/Fe-Al-O纳米带与K/Fe-Al-O尖晶石粉的催化性能进行了比较。电纺催化剂对轻质C2-C5烯烃显示出48%的优异二氧化碳转化率和52%的选择性,而粉末催化剂主要生成C6+烃类。通过EDAX、XRD、XPS、HRTEM和N2吸附方法对稳态催化材料进行表征,结果表明,电纺材料的高烯烃选择性与表面钾原子的高度还原有关,这是由于电纺材料与钾助剂的相互作用更为有效。
图1.预烧制阶段(250℃)后纳米结构的HRSEM:a-光滑的固体纳米纤维;b-扁平纳米带;c-中空纳米纤维;以及d-粗糙结构。
图2.在敞开式竖炉中以100℃/小时的速度将厚薄样品在空气中加热到300℃:a)250℃下的生坯;b)200℃;c)245℃(厚垫变为黑色);d)厚垫上可见的火焰;e)280℃(薄垫逐渐变色)和f)300℃(薄垫变黑)。不同厚度生坯的TGA/DTA-MS结果:g)0.1mm;h)1.4mm以及i)来自1.4mm垫的废气的质谱。
图3.不同形态的形成机理:实心、中空纳米纤维和纳米带。
图4.催化测试前后的催化剂性能:XRD图谱a)在475℃热处理后的新鲜电纺催化剂:1-固体纳米纤维;2-纳米纤维/中空纳米纤维,b)废电纺和共沉淀催化剂:1-催化剂E.1纳米带K/Fe=0.1;2-催化剂E.2共沉淀K/Fe-Al-O尖晶石粉末K/Fe=0.1。孔体积分布c)新鲜纳米带E.1;d)催化试验后的纳米带E.1。
图5.a)废纳米带的HRSEM;b-d)在不同放大率下废电纺纳米带材料(E.1)的HRTEM显微照片;e)废纳米带材料(E.1)的TEM-EELS图像。渗碳和经过测试的纳米材料的纹理模型,颜色代表以下元素:红色-Fe,蓝色-O,绿色-C,紫色-尖晶石,橙色-碳化铁。f)纳米带材料质地,紫色-尖晶石,橙色-碳化铁,青色表示小孔,黄色表示大孔。
图6.废电纺和共沉淀催化剂的Fe 2p轨道核心级XPS光谱的反卷积:A-催化剂E.1纳米带K/Fe=0.1;B-催化剂E.2共沉淀K/Fe-Al-O尖晶石粉末K/Fe=0.1。其中,蓝色粗线是实验原始数据;虚线是所有峰值的平均信号。彩色线代表去卷积峰。
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文章来源:易丝帮
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