研究背景 NO3是地表水和地下水中分布最广泛的污染物之一。通过间歇性可再生电力驱动的电化学NO3还原是一种很有前途的水处理策略。然而，在低离子强度溶液中，由于带负电荷的阴极与NO3之间的静电排斥，NO3还原是困难的。添加支持电解质是促进低离子强度溶液中NO3还原的最流行的策略之一，而NO3还原性能的提高是由于支持电解质对界面电场的屏蔽。另一可能的策略是在电催化剂表面锚定阳离子位点，以减少催化剂表面负电荷，从而降低带负电荷的阴极与NO3之间的静电排斥，进而促进NO3还原。 内容解析 为证实此种策略的可行性，近日，南方科技大学顾均课题组采用热解法制备了一种FeNC催化剂，并通过与铁原子未配位的N原子的甲基化反应引入了阳离子位点。催化剂阳离子位点的锚定引起了零电荷电位（PZC）的负位移，降低了催化剂表面负电荷，催化剂与NO3之间的斥力减弱。这种效应通过提高催化剂附近NO3的局部浓度，促进了NO3的还原。 图1FeNC催化剂的甲基化对双电层电场分布的影响。M、OHP和PZC分别代表电极、外亥姆霍兹层（OHP）和体相溶液的电位。 由X射线衍射（XRD）和透射电镜（TEM）表征显示，FeNC催化剂由空心纳米管和嵌入的Fe3C纳米晶体组成，Fe3C被多层碳包裹。通过KSCN毒化实验及与酸洗后的FeNC催化剂（FeNCacid）的对照实验表明，单原子位点是FeNC催化剂的活性位点，Fe3C的存在增强了单原子位点的催化活性。 图2FeNC和FeNCacid的表征。（a）FeNC和FeNCacid的XRD谱图；FeNC的（b）TEM图，（c）HAADFSTEM图，（df）EDSmapping图，（g，h）HRTEM图（插图为黄色区域的快速傅里叶衍射图）；FeNCacid的（i）TEM图，（j）AberrationcorrectedHAADFSTEM图。 通过X射线光电子能谱（XPS）、零电荷电位及Zeta电位等测试表明，通过与铁原子未配位的N原子的甲基化反应，实现了FeNC催化剂表明阳离子位点的锚定。相比于FeNC催化剂，甲基化后的FeNC催化剂（FeNCMe）具有更负的PZC，更正的Zeta电位。 图3甲基化前后催化剂的XPS谱图。（a）FeNC和FeNCMe的XPS全谱；高分辨率N1s的XPS光谱（b）FeNC，（c）FeNCMe。 实际电化学测试表明，相比于FeNC催化剂，FeNCMe催化剂抑制了竞争性的析氢反应（HER），促进了NO3还原反应（NO3RR）。在0。1MNaNO3溶液中，FeNC和FeNCMe催化剂的最高NH3法拉第效率均达到96。然而，FeNCMe催化剂具有更高的NH3分电流密度，FeNCMe催化剂的NH3分电流密度达到了FeNC催化剂的1。31。9倍。即使在大的电位窗口下，FeNCMe催化剂仍然表现出更高的NH3分电流密度。此外，FeNCMe催化剂的NH3分电流密度在1。2V（SHE）时达到129mAcm2，NH3的生成速率达到0。581mmolh1cm2。 图4FeNC和FeNCMe在0。1MNaNO3溶液中NO3RR性能比较。（a）FeNC和FeNCMe在0。1MNaClO4及0。1MNaNO3溶液中的CV曲线；NH3和NO2的法拉第效率（b）FeNC，（c）FeNCMe；FeNC和FeNCMe的分电流密度（d）NH3，（e）NO2；（f）FeNC和FeNMe的NH3分电流密度之比。 进一步在离子强度相当于实际河水的低离子强度溶液中进行NO3还原的电化学测试。在低离子强度溶液中，FeNCMe催化剂仍然表现出更高的NH3法拉第效率及NH3分电流密度。FeNCMe催化剂的NH3分电流密度达到了FeNC催化剂的3。3倍以上，其中在0。9V（SHE）时甚至高达9。4倍。低离子强度溶液中，FeNCMe催化剂表现出更为显著的电流密度增强效应。这是由于在高离子强度溶液中，水合阳离子在OHP中积累，有效屏蔽了带负电荷的阴极对NO3阴离子的静电排斥。在低离子强度溶液中，电场屏蔽效应减弱，NO3阴离子的还原则对催化剂的带电水平更为敏感。 图5FeNC和FeNCMe在1mMNaNO3和30mMNaClO4混合溶液中NO3RR性能比较。（a）FeNC和FeNCMe在1mMNaNO3和30mMNaClO4混合溶液中的CV曲线；NH3和NO2的法拉第效率（b）FeNC，（c）FeNCMe；FeNC和FeNCMe的分电流密度（d）NH3，（e）NO2；（f）FeNC和FeNMe的NH3分电流密度之比。 综上所述，通过与Fe原子未配位的N原子的甲基化，将阳离子位点引入到FeNC催化剂中。阳离子位点的引入引起了催化剂零电荷电位的负移，这削弱了催化剂与阴离子物种之间的静电斥力。这种效应通过增加催化剂附近NO3的局部浓度，促进了NO3的还原。特别在低离子强度溶液中，由于缺乏水合阳离子来屏蔽电场，阴离子物种对催化剂的带电情况更为敏感，NO3还原的促进效应更为显著。 文章信息： LinFengYang，HaiGangQin，FuZhiLi，JianZhaoPengaandJunGu，CationmodifiedFeNCcatalystfortheelectrochemicalreductionofnitrateinsolutionsoflowionicstrength，Inorg。Chem。Front。，2023，10，942951 原文链接：https：doi。org10。1039D2QI02290G
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