计算化学家设计出更好的方法来发现和设计用于能源应用的材料

　　应对气候变化的迅速和重大进展需要创造新型、环保和节能材料。研究人员希望在创造这种有用化合物的过程中挖掘出的最丰富的矿脉之一是一个广阔的化学空间，在这个空间中，分子组合具有显著的光学、导电、磁性和传热财产，有待发现。
　　但这些新材料的发现进展缓慢。
　　虽然计算模型使我们能够比实验更快地发现和预测新材料的财产，但这些模型并不总是可信的，化学工程和化学系副教授HeatherJ。Kulik博士说。为了加速材料的计算发现，我们需要更好的方法来消除不确定性，并使我们的预测更加准确。
　　Kulik实验室的一个团队着手解决这些挑战，团队成员包括段晨如博士。建立信任的工具
　　Kulik和她的团队专注于过渡金属络合物，这些分子由元素周期表中间被有机配体包围的金属组成。这些配合物具有极强的反应性，这使它们在催化天然和工业过程中发挥着核心作用。通过改变这些分子中的有机和金属成分，科学家可以生成具有财产的材料，这些材料可以改善诸如人工光合作用、太阳能吸收和存储、高效OLEDS（有机发光二极管）和设备小型化等应用。
　　库利克说：表征这些复合物和发现新材料的过程目前进展缓慢，通常是由研究人员的直觉驱动的。。这一过程涉及权衡：你可能会发现一种具有良好发光财产的材料，但中心的金属可能是铱之类的东西，铱极其稀有且有毒。
　　研究人员试图确定无毒、富含地球且具有有用财产的过渡金属配合物，往往只追求有限的特征，只是适度地保证它们处于正确的轨道上。库利克说：人们继续迭代某一特定配体，并停留在当地的机会领域，而不是进行大规模的发现。。
　　为了解决这些筛选效率低下的问题，Kulik的团队开发了一种新方法基于机器学习的推荐器，让研究人员知道搜索的最佳模型。他们对这一工具的描述是12月《自然计算科学》（NatureComputationalScience）上一篇论文的主题。
　　Kulik说：这种方法优于所有以前的方法，可以告诉人们何时使用方法，何时可以信任。。
　　由Duan领导的团队首先研究了改进基于计算量子力学的传统筛选方法密度泛函理论（DFT）的方法。他建立了一个机器学习平台，以确定密度函数模型在预测过渡金属分子的结构和行为方面的准确程度。
　　Kulik说：这个工具了解了哪些密度泛函对于特定的材料复合体最可靠。。我们通过对从未遇到过的材料进行测试来验证这一点，事实上，它选择了最精确的密度泛函来预测材料的性质。
　　该团队的一个关键突破是决定使用电子密度原子的基本量子力学性质作为机器学习输入。这种独特的标识符，以及使用神经网络模型进行映射，为研究人员创造了一个强大而有效的助手，他们希望确定是否使用适当的密度函数来表征其目标过渡金属络合物。一个计算需要几天或几周的时间，这使得计算筛选几乎不可行，而只需要几个小时就可以产生可信的结果。
　　Kulik将该工具整合到实验室网站上的开放源代码molSimplify中，使世界各地的研究人员能够预测财产并对过渡金属络合物建模。针对多个财产进行优化
　　在一项相关的研究中，库利克的团队展示了一种在大的化学空间中快速归位具有特定财产的过渡金属配合物的方法，这一研究成果在JACSAu的最新出版物中得到了展示。
　　他们在2021发表的一篇论文中指出，一组不同密度泛函对目标分子财产的一致性大大降低了模型预测的不确定性。
　　Kulik的团队通过首次演示多目标优化，利用了这一见解。在他们的研究中，他们成功地鉴定出了易于合成的分子，这些分子具有显著的吸光财产，使用了富含地球的金属。他们搜索了3200万份候选材料，这是有史以来搜索此应用程序的最大空间之一。库利克说：我们分离了已知的、实验合成的材料中的复合物，并以新的方式重组它们，这使我们能够保持一些合成的真实感。。
　　在收集了这一巨大化学领域中100种化合物的DFT结果后，该小组训练了机器学习模型，以对整个3200万化合物空间进行预测，以实现其特定的设计目标。他们一代又一代地重复这个过程，以筛选出具有明确财产的化合物。
　　库利克说：最后，我们发现了九种最有希望的化合物，并发现我们通过机器学习挑选的特定化合物中含有一些片段（配体），这些片段是为其他需要光学财产的应用而实验合成的，这些应用具有良好的光吸收光谱。。具有影响力的应用程序
　　虽然Kulik的首要目标是克服计算建模的局限性，但她的实验室正在充分利用自己的工具，简化新的、潜在影响的材料的发现和设计。
　　在一个值得注意的例子中，Kulik说：我们正在积极优化甲烷直接转化为甲醇的金属有机框架。。这是一个圣杯反应，人们几十年来一直想催化它，但一直无法有效地进行。
　　Kulik认为，有可能通过快速途径将非常强大的温室气体转化为易于运输的液体，并可以用作燃料或增值化学品。这是一个大海捞针的挑战，多目标优化和筛选数百万种候选催化剂是很好解决的，这是一项长期存在的突出挑战。
　　新材料