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科学(20221209出版)一周论文导读

  编译未玖
  Science,9DECEMBER2022,VOL378,ISSUE6624
  《科学》2022年12月9日,第378卷,6624期
  天文学Astronomy
  AqueousalterationprocessesinJezerocrater,Marsimplicationsfororganicgeochemistry
  火星Jezero陨石坑的水蚀变过程对有机地球化学的影响
  作者:EVAL。SCHELLER,JOSEPHRAZZELLHOLLIS,EMILYL。CARDARELLI,ANDREWSTEELE,LUTHERW。BEEGLE,ROHITBHARTIA,ETAL。
  链接:
  https:www。science。orgdoi10。1126science。abo5204
  摘要:
  2021年2月,毅力号火星车在火星Jezero陨石坑着陆。
  研究组通过用拉曼和发光扫描宜居环境有机物和化学品(SHERLOC)的仪器对陨石坑内的三种岩石进行深紫外拉曼和荧光光谱分析。他们确定了不同时期两种不同古代水环境的证据。
  与液态水的反应在富橄榄石的火成岩中形成碳酸盐。岩石中存在硫酸盐高氯酸盐混合物,可能由岩石被盐水后期改性形成。在这些岩石中发现了与芳香有机化合物一致的荧光特征,保存在与两种水环境相关的矿物中。
  Abstract:
  ThePerseveranceroverlandedinJezerocrater,MarsinFebruary2021。WeusedtheScanningHabitableEnvironmentswithRamanandLuminescenceforOrganicsandChemicals(SHERLOC)instrumenttoperformdeepultravioletRamanandfluorescencespectroscopyofthreerockswithinthecrater。Weidentifyevidencefortwodistinctancientaqueousenvironmentsatdifferenttimes。Reactionswithliquidwaterformedcarbonatesinanolivinerichigneousrock。Asulfateperchloratemixtureispresentintherocks,probablyformedbylatermodificationsoftherocksbybrine。Fluorescencesignaturesconsistentwitharomaticorganiccompoundsoccurthroughouttheserocks,preservedinmineralsrelatedtobothaqueousenvironments。
  物理学Physics
  Giantelectricfieldinducedstraininleadfreepiezoceramics
  无铅压电陶瓷中的巨大场致应变
  作者:GENGHUANGFU,KUNZENG,BINQUANWANG,JIEWANG,ZHENGQIANFU,FANGFANGXU,ETAL。
  链接:
  https:www。science。orgdoi10。1126science。ade2964
  摘要:
  压电致动器以其快速响应和精确位移在许多行业中都不可或缺。大多数商用压电致动器含有铅,对环境构成了威胁。
  研究组通过常规固相反应法合成了无需任何后处理的锶(Sr)掺杂(K,Na)NbO3无铅压电陶瓷,获得了巨大应变(1。05)和大信号的压电应变系数(2100pmV)。产生超高电应变的基本机制是缺陷偶极子和畴切换之间的相互作用。
  该无铅压电陶瓷在20kVcm下的抗疲劳性能、热稳定性和应变值(0。25)可与商用Pb(Zr,Ti)O3基陶瓷相媲美甚至更优,显示出巨大的实际应用潜力。该材料有望为压电制动器提供一种简单组成的无铅替代品,并为高性能压电设计提供一个范例。
  Abstract:
  Piezoelectricactuatorsareindispensableoverawiderangeofindustriesfortheirfastresponseandprecisedisplacement。Mostcommercialpiezoelectricactuatorscontainlead,posingenvironmentalchallenges。Weshowthatagiantstrain(1。05)andalargesignalpiezoelectricstraincoefficient(2100picometervolt)areachievedinstrontium(Sr)doped(K,Na)NbO3leadfreepiezoceramics,beingsynthesizedbytheconventionalsolidstatereactionmethodwithoutanyposttreatment。Theunderlyingmechanismresponsiblefortheultrahighelectrostrainistheinteractionbetweendefectdipolesanddomainswitching。Thefatigueresistance,thermalstability,andstrainvalue(0。25)at20kilovoltcentimeterarecomparablewithorbetterthanthoseofcommercialPb(Zr,Ti)O3basedceramics,showinggreatpotentialforpracticalapplications。Thismaterialmayprovidealeadfreealternativewithasimplecompositionforpiezoelectricactuatorsandaparadigmforthedesignofhighperformancepiezoelectrics。
  信息科学InformationScience
  CompetitionlevelcodegenerationwithAlphaCode
  AlphaCode竞赛级别代码生成
  作者:YUJIALI,DAVIDCHOI,JUNYOUNGCHUNG,NATEKUSHMAN,JULIANSCHRITTWIESER,RMILEBLOND,ETAL。
  链接:
  https:www。science。orgdoi10。1126science。abq1158
  摘要:
  编程是一种强大而普遍的解决问题的工具。能够帮助程序员甚至自己生成程序的系统可以使编程更高效、更易访问。最近基于转换器的神经网络模型显示出令人惊艳的代码生成能力,但在需要解决问题技能的更复杂任务(如竞争性编程问题)上仍表现不佳。
  研究组介绍了AlphaCode,这是一个用于代码生成的系统,在Codeforces平台上最近的编程竞赛模拟评估中平均排名前54。3。
  AlphaCode通过使用经过专门训练、基于转换器的网络生成数百万个不同程序,然后对这些程序进行过滤和聚类,最多只提交10个,从而高效解决问题。该结果标志着人工智能系统首次在编程竞赛中表现出色。
  Abstract:
  Programmingisapowerfulandubiquitousproblemsolvingtool。Systemsthatcanassistprogrammersorevengenerateprogramsthemselvescouldmakeprogrammingmoreproductiveandaccessible。Recenttransformerbasedneuralnetworkmodelsshowimpressivecodegenerationabilitiesyetstillperformpoorlyonmorecomplextasksrequiringproblemsolvingskills,suchascompetitiveprogrammingproblems。Here,weintroduceAlphaCode,asystemforcodegenerationthatachievedanaveragerankinginthetop54。3insimulatedevaluationsonrecentprogrammingcompetitionsontheCodeforcesplatform。AlphaCodesolvesproblemsbygeneratingmillionsofperseprogramsusingspeciallytrainedtransformerbasednetworksandthenfilteringandclusteringthoseprogramstoamaximumofjust10submissions。Thisresultmarksthefirsttimeanartificialintelligencesystemhasperformedcompetitivelyinprogrammingcompetitions。
  材料科学MaterialsScience
  Liquidmetalsynthesissolventsformetalliccrystals
  在液态金属溶剂中合成金属晶体
  作者:SHUHADAA。IDRUSSAIDI,JIANBOTANG,STEPHANIELAMBIE,JIALUOHAN,MOHANNADMAYYAS,MOHAMMADB。GHASEMIAN,ETAL。
  链接:
  https:www。science。orgdoi10。1126science。abm2731
  摘要:
  在自然界中,雪花冰晶排列成各种对称的六边结构。当锌(Zn)在液态镓(Ga)中溶解并结晶时,研究组展示了这一类比。利用低熔点Ga作为金属溶剂,合成了一系列片状锌晶体。
  研究组利用电毛细管调制和真空过滤相结合的方法降低液态金属溶剂的表面张力,从液态金属溶剂中提取出这些金属晶体。液态金属生长的晶体具有高度形态多样性和持久对称性。
  将这一概念扩展到其他单一和二元金属溶质和Ga基溶剂,通过界面稳定性的从头算模拟阐明了生长机制。该策略为从液态金属溶剂中创建高结晶、形状可控的金属或多金属精细结构提供了通用路径。
  Abstract:
  Innature,snowflakeicecrystalsarrangethemselvesintopersesymmetricalsixsidedstructures。Weshowananalogyofthiswhenzinc(Zn)dissolvesandcrystallizesinliquidgallium(Ga)。ThelowmeltingtemperatureGaisusedasametallicsolventtosynthesizearangeofflakelikeZncrystals。Weextractthesemetalliccrystalsfromtheliquidmetalsolventbyreducingitssurfacetensionusingacombinationofelectrocapillarymodulationandvacuumfiltration。Theliquidmetalgrowncrystalsfeaturehighmorphologicalpersityandpersistentsymmetry。TheconceptisexpandedtoothersingleandbinarymetalsolutesandGabasedsolvents,withthegrowthmechanismselucidatedthroughabinitiosimulationofinterfacialstability。Thisstrategyoffersgeneralroutesforcreatinghighlycrystalline,shapecontrolledmetallicormultimetallicfinestructuresfromliquidmetalsolvents。
  Designingbetterelectrolytes
  设计更好的电解质
  作者:Y。SHIRLEYMENG,VENKATSRINIVASAN,ANDKANGXU
  链接:
  https:www。science。orgdoi10。1126science。abq3750
  摘要:
  电解质和相关界面相构成了支持新兴电池化学组成的关键组件,有望提供诱人的能量,但涉及严苛的相和结构复杂性。设计更好的电解质和界面相是这些电池成功的关键。
  作为与设备中其他所有组件连接的唯一组件,电解质必须同时满足多个标准。这些需求包括在电极之间绝缘电子的同时传输离子,并保持对极端化学性质电极(强氧化阴极和强还原阳极)的稳定性。
  在大多数先进的电池中,两个电极在远远超过电解质热力学稳定性极限的电位下工作,因此必须通过电解质和电极之间牺牲反应形成的界面在动力学上实现其稳定性。
  Abstract:
  Electrolytesandtheassociatedinterphasesconstitutethecriticalcomponentstosupporttheemergingbatterychemistriesthatpromisetantalizingenergybutinvolvedrasticphaseandstructurecomplications。Designingbetterelectrolytesandinterphasesholdsthekeytothesuccessofthesebatteries。Astheonlycomponentthatinterfaceswitheveryothercomponentinthedevice,anelectrolytemustsatisfymultiplecriteriasimultaneously。Theseincludetransportingionswhileinsulatingelectronsbetweentheelectrodesandmaintainingstabilityagainstelectrodesofextremechemicalnatures:thestronglyoxidativecathodeandthestronglyreductiveanode。Inmostadvancedbatteries,thetwoelectrodesoperateatpotentialsfarbeyondthethermodynamicstabilitylimitsofelectrolytes,sothestabilitythereinhastoberealizedkineticallythroughaninterphaseformedfromthesacrificialreactionsbetweenelectrolyteandelectrodes。
  化学Chemistry
  CatalyticasymmetricCHinsertionreactionsofvinylcarbocations
  乙烯基碳正离子的催化不对称CH插入反应
  作者:SEPANDK。NISTANAKI,CHLOEG。WILLIAMS,BENJAMINWIGMAN,JONATHANJ。WONG,BRITTANYC。HAAS,STASIKPOPOV,ETAL。
  链接:
  https:www。science。orgdoi10。1126science。ade5320
  摘要:
  从药物的制备到天然产物的酶促构建,碳正离子是分子合成的核心。尽管这些活性中间体在自然界中具有立体选择性,但利用合成催化剂对碳正离子进行对映体控制仍颇具挑战性。
  许多共振稳定的三配位碳正离子,如亚胺和氧代碳鎓离子,已被应用于催化对映选择性反应。然而,它们的双配位对应物(芳基和乙烯基碳正离子)却没有,尽管它们在化学合成中有新兴用途。
  研究组报道了一种高对映选择性的乙烯基碳正离子碳氢(CH)插入反应,由亚氨基二磷酸亚胺酯有机催化剂来实现。
  这类催化剂的活性位点限制不仅能够有效地控制对映体,还扩大了乙烯基正离子CH插入化学的范围,从而拓宽了这种无过渡金属C(sp3)H功能化平台的用途。
  Abstract:
  Fromthepreparationofpharmaceuticalstoenzymaticconstructionofnaturalproducts,carbocationsarecentraltomolecularsynthesis。Althoughthesereactiveintermediatesareengagedinstereoselectiveprocessesinnature,exertingenantiocontrolovercarbocationswithsyntheticcatalystsremainschallenging。Manyresonancestabilizedtricoordinatedcarbocations,suchasiminiumandoxocarbeniumions,havebeenappliedincatalyticenantioselectivereactions。However,theirdicoordinatedcounterparts(arylandvinylcarbocations)havenot,despitetheiremergingutilityinchemicalsynthesis。Wereportthediscoveryofahighlyenantioselectivevinylcarbocationcarbonhydrogen(CH)insertionreactionenabledbyimidodiphosphorimidateorganocatalysts。ActivesiteconfinementfeaturedinthiscatalystclassnotonlyenableseffectiveenantiocontrolbutalsoexpandsthescopeofvinylcationCHinsertionchemistry,whichbroadenstheutilityofthistransitionmetalfreeC(sp3)Hfunctionalizationplatform。

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