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今日Nature子刊单原子催化,实现老树开新芽

4月16日 彭溋 投稿

  当前世界需要摆脱化石燃料的大规模使用,以避免气候变化对地球产生的影响。由植物捕获的光合CO2形成的木质纤维素生物质的产量每年高达10公吨公顷,成为替代或补充化石燃料和化学品的主要候选者。通常,木质纤维素生物质包括三种生物聚合物,即纤维素(3050)、半纤维素(2035)和木质素(1530)。其中,通过木质素生物聚合物的解聚以可分离和高效的方式生产酚类单体,是可持续木质纤维素生物质充分利用领域的难点。   在本文中,作者开发出一种锚定于壳聚糖衍生N掺杂碳载体上具有低负载量且高度分散的Ru催化剂(RuNZnOC),其在木质纤维素的还原催化分馏中表现出优异的性能。从木质素中获得的酚类单体几乎达到理论上的最大产率,对应的TON为431molphenolsmolRu1,比商业化RuC催化剂高20倍;而且对丙基端链愈创木酚和丁香醇的高选择性使其易于纯化。得益于Ru物种与N原子的配位,该RuNZnOC催化剂在循环实验中以及经过苛刻的水热处理后,仍旧显示出良好的稳定性。   第一作者:ZhenzhenLiu   通讯作者:宋国勇、王水众、方云明   通讯单位:北京林业大学、北京化工大学   DOI:10。1038s41467022324515   亮点解析   木质纤维素生物质的还原催化分馏路径   木质素生物聚合物由三种苯丙氨酸衍生的单木酚生物合成,即对羟基苯基(H)、愈创木酰(G)和丁香基(S),通过芳醚(O4)作为主要连接。如图1所示,在植物细胞壁基质中,木质素包含半纤维素和纤维素,且纤维素纤维与半纤维素交织。传统观点认为生物质精炼旨在使(半)纤维素高值化,而木质素被认为是劣质的生物聚合物。木质纤维素分馏的常规预处理如硫酸盐法和苏打法,会导致以天然木质素中的反应性O4键为代价的CC键不可逆形成,从而形成难以转化的工业木质素。因此,木...(全文)

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