科大资讯近期科研成果速览（五月下）

　　中国科大在抗烧结碳载纳米团簇催化剂方面取得新进展
　　近日，中国科学技术大学梁海伟教授、武晓君教授以及路军岭教授等课题组进行实验和理论相结合的合作研究，发现当把一种传统认为是催化毒化剂的硫元素掺入碳载体中能够在高温下稳定金属纳米团簇，展现出独特的抗烧结特性（图1）。在高温丙烷脱氢制丙烯反应中，该硫掺杂碳（S-C）负载Pt团簇催化剂展现出优异的丙烯选择性和稳定性。该研究成果发表在国际期刊Nature Communications上。
　　本项工作中研究人员发现了S-C载体在高温下稳定金属纳米团簇的特性。原位X-射线光电子能谱（in-situ XPS）和同步辐射X-射线吸收谱（XAFS）表征结果表明， 其高温抗烧结能力源自于Pt和碳载体上掺杂的硫原子之间的强键合作用， 并发现S-C载体对Pt纳米团簇存在电荷补偿转移（图2）。
　　理论计算表明，硫向Pt团簇的电荷转移，导致Pt上的电子富集，加快对丙烯的脱附（电荷排斥），防止其进一步深度裂解形成积碳。原位热重实验证实了Pt/S-C催化剂上积碳的减缓，这将进一步提高催化剂的稳定性。 该项工作阐述了一种制备高温抗烧结纳米团簇催化剂的新思路， 并搞选择性、高稳定性烷烃脱氢催化剂的设计提供了一种基于界面作用调控的新途径。
　　图1.高温下硫稳定策略抑制金属纳米团簇烧结的示意图
　　图2.原位X-射线光电子能谱和同步辐射X-射线吸收谱表征 图2.原位X-射线光电子能谱和同步辐射X-射线吸收谱表征
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　　http://news.ustc.edu.cn/info/1048/75291.htm
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　　https://www.nature.com/articles/s41467-021-23426-z
　　中国科大揭示调控VISA菌株万古霉素中度耐药发生及细胞壁代谢的新机制
　　中国科学技术大学附属第一医院、生医部孙宝林教授课题组定义并阐释了一组新的调控性蛋白VraCP参与Mu50菌株万古霉素中度耐药发生及细胞壁代谢的分子机制。相关研究成果发表在微生物抗菌领域知名杂志Journal of Antimicrobial Chemotherapy上。
　　万古霉素被用于严重MRSA感染的临床治疗。但近年来， 有关万古霉素治疗失败的临床案例被越来越多的报道。 然而，万古霉素中度耐药性金黄色葡萄球菌(VISA)发生发展的机制目前仍不是很清楚。
　　在本研究中，作者选取临床VISA菌株Mu50为研究对象，证实了vraC，vraP以及vraCP在细胞壁代谢及抗生素耐药性发生中的作用。与Mu50野生型菌株相比， vraC，vraP及vraCP的敲除均导致菌株呈现出变薄的细胞壁，以及增强的细胞壁相关抗生素敏感性， 包括万古霉素、替考拉宁、达托霉素以及苯唑西林。进一步研究发现，vraC，vraP和vraCP突变体中细胞壁合成相关酶GlyS、SgtB、Ddl、Alr2的转录水平明显下调，这可能是突变体细胞壁变薄及抗生素敏感性增强的主要原因。
　　以上研究加深了我们对Mu50菌株万古霉素耐药性发生机制的认识，为解析VISA菌株发生发展的机制提供了新的研究思路。
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　　http://news.ustc.edu.cn/info/1048/75275.htm
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　　https://doi.org/10.1093/jac/dkab113
　　暗物质卫星＂悟空＂获得高精度高能宇宙线氦核能谱
　　近日，暗物质粒子探测卫星（＂悟空＂，DAMPE）国际合作组在高能宇宙射线领域取得重要进展。DAMPE合作组基于DAMPE在轨数据获得了70 GeV – 80 TeV氦核素微分通量谱（对应每核子能量为17.5 GeV/n – 20 TeV/n）， 首次直接观测到氦核素在~34 TeV位置的能谱软化现象。 相关成果发表在《物理评论快报》上。
　　本次DAMPE合作组基于4.5年的观测数据，发表了70 GeV – 80 TeV的宇宙线氦核能谱，其能量上限比丁肇中先生领导的阿尔法磁谱仪（AMS-02）实验高出10倍。该结果以24.6σ的置信程度确认了之前AMS02实验发现的氦核能谱于~1.2 TeV处的变硬的现象，并以4.3σ的置信程度观测到了~34 TeV处能谱变软的拐折迹象。这一新的拐折结构及其电荷依赖的特性 预示着宇宙质子和氦可能都来自邻近地球的某个宇宙线加速源， 拐折能量对应于该源的加速上限。该结果对人们理解高能宇宙线的起源以及加速机制有着重要的意义。
　　图1. ＂悟空＂号观测的70 GeV - 80 TeV能段宇宙线氦核能谱（红点）
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　　http://news.ustc.edu.cn/info/1048/75255.htm
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　　https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.201102
　　中国科大在硅基半导体量子芯片的自旋调控上取得重要进展
　　我校郭光灿院士团队首次在硅基锗空穴量子点中实现朗道g因子张量和自旋轨道耦合场方向的测量与调控，对于该体系更好地实现自旋量子比特操控及寻找马约拉纳费米子有着重要的指导意义。研究成果发表在《Nano Letters》上。
　　近年来对自旋轨道耦合的研究一直是半导体量子计算和拓扑量子计算研究的热点。半导体材料中的自旋轨道相互作用能够使粒子的自旋与轨道这两个自由度耦合在一起， 该机制在实现自旋电子学器件、自旋量子比特操控及寻找马约拉纳费米子中起着举足轻重的作用。
　　在自旋轨道耦合的电偶极自旋共振操控方式下，比特的操控速率与自旋轨道耦合强度成正比，因此我们可以通过改变外加电场的方式来增强自旋轨道耦合强度从而实现更快的比特操控速率。除此之外，自旋轨道耦合场的方向也会影响自旋量子比特的操控速率以及比特初始化与读取的保真度，因此在利用自旋轨道耦合实现自旋量子比特操控时，确定和调控自旋轨道耦合场的方向显得尤为重要。
　　李海欧、郭国平等人在制备的高质量的硅基锗空穴载流子双量子点中观察到了自旋阻塞效应，并在自旋阻塞区域测量了由自旋弛豫引起的漏电流大小随磁场大小及磁场方向的变化关系，通过理论分析，研究人员得到了该体系具有强各向异性的g因子张量，同时确定了自旋轨道耦合场的方向位于锗纳米线衬底面内并与锗纳米线方向成59°， 说明体系中除了存在垂直于锗纳米线的Rashba自旋轨道耦合，还存在着沿着纳米线方向的可能是由界面不对称性引起的Dresselhaus自旋轨道耦合。 这一发现对该体系在自旋量子比特制备与操控研究中，在保持超快比特操控速率的同时进一步延长比特的退相干时间提供了新的思路，为全电控规模化硅基自旋量子比特芯片研究奠定了物理基础。
　　图1. 硅基锗纳米线空穴双量子点中g因子张量及自旋轨道耦合场方向。
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　　http://news.ustc.edu.cn/info/1048/75256.htm
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　　https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c00263
　　中国科大超晶格异质纳米线的化学合成取得新进展
　　近日，中国科学技术大学俞书宏院士团队报道了一种新型轴向超晶格纳米线的合成新方法，为外延集成这些传统的非范德华固体提供了另一种有效途径。该研究成果发表在5月13日《美国化学会志》上。
　　受此前研究团队有关胶体量子点-纳米线异质结构合成工作的启发，研究人员发展了一种多步轴向编码方法，以进一步引导其化学选择性转化反应。复杂合成控制的关键是利用化学反应的热力学和动力学差异来解耦超晶格纳米线中相邻的两段。由此便能够调控化学反应的选择性，并精准设计超晶格纳米线的成分、尺寸、晶相、界面以及周期性等参数。
　　为了进一步展示该策略的普适性，研究人员还以驱动高效光化学转化反应为目标，将等离激元型、金属性或近红外活性的硫族化合物集成到了超晶格纳米线构型中，最终制备了多达九种结构参数可调的超晶格纳米线。以所制备的Cu1.8S-ZnS超晶格纳米线为例，研究人员在优化其结构参数后，实现了高效的光催化制氢性能，其光催化活性相比单组份材料提高了一个数量级。就材料构型而言， 超晶格纳米线能够极大地避免传统异质结构中存在的光捕获受阻、表面钝化差、电荷提取/转移受阻以及表面反应不平衡等不足之处，因而显著提升其光催化性能。
　　该工作为设计制备精准的一维轴向分段纳米线提供了新的途径，这种组分与结构参数的精准调控可能对太阳能转换、光电子学、热电以及激光等应用领域产生广泛的影响。
　　组成、维度、晶相、界面和周期性可控的轴向超晶格纳米线材料库
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　　http://news.ustc.edu.cn/info/1048/75188.htm
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　　https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c01514
　　软化学调控亚稳态金属硫族化合物纳米结构研究取得新进展
　　近日，英国皇家化学会《化学会评论》以＂Tutorial Review＂的形式发表了中国科学技术大学俞书宏院士课题组受邀撰写的评述论文，阐述了利用＂软化学＂反应策略对亚稳态金属硫族化合物纳米结构进行物理化学调控的研究进展。
　　亚稳态金属硫族化合物纳米材料具有丰富的组分和晶相，可调的电子结构，而且易于发生各种化学转化，这为探究和发展纳米尺度的物理化学调控策略提供了崭新的视角和广阔的平台。软化学调控指的是在不完全破坏原有特征的前提下，实现可控的转化或基于此构筑更高级的结构。软化学反应通常在温和条件下进行，因而易于实现对化学反应过程和机理的调控，从而可以根据需要控制反应参数，对产物的组分和结构进行设计，进而达到裁剪其物理化学性质的目的。
　　近年来，俞书宏院士课题组围绕亚稳态金属硫族化合物纳米材料的＂软化学＂调控开展了系统的研究。在该评述论文中，作者详细分析了金属硫族化合物纳米结构亚稳特性的具体表现形式，如离子的迁移和空位、热不稳定性和结构不稳定性、化学反应活性和晶相转变，以及基于以上特征设计相应的＂软化学反应＂路径，包括离子交换、催化生长、分离或耦合、模板嫁接或化学转化及晶相的稳定或构建。作者重点介绍了利用以上设计原则和转化规律对亚稳态金属硫族化合物纳米结构进行合成、修饰和功能化的最新进展。最后，作者对亚稳态金属硫族化合物纳米结构＂软化学＂调控研究的未来发展进行了展望，并提出了对这个领域主要存在的机遇及挑战的个人见解。
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　　http://news.ustc.edu.cn/info/1048/75189.htm
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　　https://pubs.rsc.org/ru/content/articlelanding/2021/cs/d0cs00881h#!pAbstract