东南大学郭新立课题组ACB
论文相关信息 :
第一作者:郑燕梅
通讯作者:郭新立 教授
通讯单位:东南大学
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337322003137#!
研究背景
具有N空位的氮化碳是一种很有潜力的光催化剂,已证实可提高光催化产H2O2的能力。然而,N空位的调控极具挑战性,大多数研究将其表示为少量N空位。
本工作通过等离子体合成富含N空位的分级ACN纳米结构,通过理论计算,结合实验检测分析,研究ACN分级纳米结构的 N空位含量和结构、光催化产H2O2性能及其增强机理。
文章简介
本研究首次通过一步H2等离子体法制备了在一个氮化碳单元中具有双N2C位空位的非晶氮化碳(ACN)。等离子体诱导的 ACN 具有稳定的分级纳米片网络结构,其比表面积高达 405.76 m2g-1。同时,独特的分级纳米结构可以有效抑制纳米片团聚,而非晶结构可以有效抑制纳米片强量子限域效应引起的带隙变宽问题。此外,ACN中2.61 eV的电位降是电荷载流子分离的关键。并且,非晶转变会导致新的强带尾,显着增强了ACN高达593 nm的吸收边缘,扩宽可见光吸收范围更广,从而显着增强了光催化H2O2 的产生。
图1 ACN 的制备流程图
本文要点
要点一:ACN分级纳米网络结构
分级纳米结构能够有效抑制纳米材料的团聚。利用具有高能粒子的H2等离子体轰击CN的结构并刻蚀其形貌。制备出具有分级纳米片网络结构的CAN,可以大幅度提供光催化剂的比表面积,且可以有效抑制CN纳米片团聚的问题。
要点二: ACN非晶结构及光催化产H2O2机理研究
结合一系列实验表征与理论计算结果证明ACN中一个单元环含双N2C位空位,非晶转变产生新的强带尾,显著增强ACN的吸收边缘高达593 nm,使其可见光吸收范围更广。此外,电子会在N空位处聚集。一方面,ACN中原始结构和非晶结构存在的界面,会引起电位降,从而形成内建电场,促进载流子迁移。另一方面,N空位产生丰富的不饱和位点,产生一定的富电子区域,有利于O2的吸附。
要点三:前瞻
这项工作报道了一种等离子体诱导的 ACN ,其具有稳定的分层连续纳米片网络结构,和超高的比表面积以及显着增强的光催化H2O2能力。通过理论计算和实验检测分析,证实了一个 CN 单元结构中含有双 N2C 空位。此外,非晶转变会产生新的强带尾,显着增强ACN的光吸收边缘,导致更广泛的可见光吸收,从而提高了H2O2的产生,研究结果对光催化 H2O2的生产具有重要的指导意义,也 为实现氮化碳在光催化领域的广泛应用提供了新的途径。
【通讯作者简介】
郭新立 东南大学材料科学与工程学院教授,博士生导师,江苏省双创人才,主要从事纳米材料及其在催化和储能等领域应用研究。在Physical review letters,Carbon和ACS系列等学术期刊上发表研究论文180余篇,受邀撰写中文专著2章,英文专著一章,拥有国家发明专利30多项。主持 国家重大纳米科技专项子课题、国家自然科学基金面上项目、山西省重大科技专项子课题各一项,参于国家自然科学基金重点项目、国家自然科学基金青年科学基金项目各一项等。担任《凝聚态物理学进展》和Advances in Nano Research等杂志编委,《表面技术》杂志特聘审稿人,Nano Letters等杂志审稿人, 中国科学技术出版社科技/科普专家, "《中国制造2025》应用技术人才培养工程"特聘讲师等。
【第一作者介绍】
郑燕梅 东南大学材料科学与工程学院博士研究生, 师从郭新立教授。主要从事氮化碳半导体光催化剂及其在光催化产H2O2、污染物降解和水分解等中的应用研究。已在在Applied Catalysis B: Environmental, Journal of Materials Science & Technology和ACS系列等杂志上发表论文8篇,申请国家发明专利3项。
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