掺入光敏镧的电纺纤维的结构和电子表征及其用作磷酸酯催化剂
ACS Appl. Mater. Interfaces:掺入光敏镧(III)配合物的电纺纤维的结构和电子表征及其用作磷酸酯催化剂
DOI: 10.1021/acsami.0c03571 本文介绍了La3+/螺吡喃衍生配合物(LaMC)的光诱导合成和表征及其在电纺聚己内酯(PCL)纤维中的催化应用。除了实验方法外,使用计算机计算对于更好地了解LaMC的结构和电子特性也是至关重要的。LaMC配合物是一种十配位结构,其中La3+离子由来自酚盐的四个氧和两个MC配体中羧酸基的羧基以及来自三个硝酸盐配体的六个氧进行协调。另外,LaMC能够通过紫外线或可见光循环可逆地异构化。对所有PCL纤维的形貌、表面性质和催化性能进行了研究。结果表明,PCL/LaMC纤维能够有效催化双(2,4-二硝基苯基)磷酸酯的降解。在pH 8.1和25℃下,完全水解仅需1.5天,而非催化水解的半衰期为35天。
图1:(a)LaMC的MALDI-TOF质谱分析和(b)LaMC(2)配合物的优化结构。
图2:(a)螺吡喃异构体的吸收光谱:SP(蓝色)和MC(黑色)以及LaMC配合物(红色)。(b)LaMC配合物在THF溶液和固态下的发射光谱。
图3:(a)参与LaMC紫外-可见光区域中主电子跃迁的分子轨道,以及(b)对于给定跃迁,基态与激发态之间的电子密度差。省略了金属离子与配体之间的键。
图4:LaMC配合物在THF溶液中在紫外线和可见光照射下的可逆性过程。
图5:(a)PCL-LaMC、(b)PCL-SPCOOH、(c)PCL-La和(d)PCL电纺纤维在3000倍率下的扫描电子显微镜图像。
图6:在pH 8.1和25℃的条件下,当不同PCL纤维存在时,双(2,4-二硝基苯基)磷酸酯(BDNPP,13.7 µmol L-1)的水解在360(a)和502 nm(b)处的动力学数据。在(c)中,从502 nm处的相应吸收中减去360 nm处的吸收。
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