北京科技大学超长周期锂金属电池
锂金属具有超高的理论容量(3860 mA h g-1)和最低的电化学电位(-3.040 V 相对于标准氢电极),有望成为新一代负极材料的候选材料。然而,严峻的挑战阻碍了它的实际应用。在电化学沉积/剥离过程中,锂枝晶的形成和生长不受控制,导致短路和安全问题。
此外,无宿主锂在循环过程中体积变化较大,破坏了固态电解质界面层(SEI),进一步腐蚀锂,导致容量迅速衰减,库仑效率较低。由于锂枝晶根部易于接受电子和早期溶解,也容易与衬底绝缘,形成电化学惰性的"死锂"。
针对最关键的锂枝晶问题,主要有四种途径:机械抑制,保证锂离子的均匀扩散,引导锂的织构或单晶生长,降低锂沉积的局部电流密度。
基于这些方法,人们提出了许多抑制锂枝晶的策略,如人工SEI、3D导电骨架和外延生长宿主等。其中,构建锂金属的三维骨架是一种有效可行的改性方法。三维骨架作为锂金属负极的基体,要求具有良好的导电性、机械强度和柔韧性,能够承受循环过程中的体积变化,保持结构稳定,避免解体。
在众多的三维骨架材料中,石墨烯纸(GP)具有优异的导电性和力学性能,而且层状结构可以降低局部电流密度,适应锂金属的体积变化。综上所述,GP的特性很好地满足了三维宿主的要求,具有广阔的应用前景。
在以前的报道中,GP类宿主一般是层压板结构与隔膜平行,这种结构将导致锂优先积累在宿主的上表面,阻碍锂离子扩散到底表面。因此具有低弯曲度的垂直对齐的rGO阵列宿主能够带来明显的改善。
但是目前使用GP类材料作为骨架的设计还没有达到预期的效果。
今日,北京科技大学的Zhang Yuefei,Lu Junxia,和Liu Xianqiang课题组,采用一种简单可行的两步协同工艺(电化学剥离-真空过滤)制备了层状结构的GP。
基于此,过滤过程中引入的流体扰动改变了石墨烯薄片的堆叠方式,并制备了具有"海藻"形态的石墨烯薄片(SGP)。 通过扫描电子显微镜(SEM)表征,GP和SGP有明显的区别。
在GP中,石墨烯薄片平行重叠,形成致密的堆叠结构。GP的表面除了有一点皱纹外,一般都是光滑的。然而,在SGP中,石墨烯薄片垂直堆叠,形成多孔结构,边缘大量暴露,形成超高的成核密度。
在电沉积过程中,大量的锂聚集在GP表面,并且锂离子的分布非常不均匀,形成了许多树枝状的团聚畴。在相同条件下,伴随还原成核过电位,粒状锂均匀分布在SGP中,没有枝晶的痕迹。通过分析,SGP中大量暴露且均匀分布的边缘,随着形核势垒的降低和锂的均匀形核生长,形成了超高密度的形核。
这种无枝晶的复合锂负极具有优异的电化学性能。Li@SGP组装的对称电池循环性能稳定,可循环2500次以上。当匹配LiCoO2 (LCO)正极时,LCO|| Li@SGP全电池在350次循环后,容量保持率为81.7%。
在循环过程中,沉积的锂粒子没有向树枝晶转移的趋势,即使经过1200次循环也没有形成锂枝晶。这些结果表明,超高密度成核有效地优化了锂在GP上的沉积行为,抑制了锂枝晶的生长,提高了锂金属电池的循环稳定性。
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