直接电纺丝Z型异质结TiO2AgCu2O纳米纤维及其光催化降解活性

　　深圳大学刘长坤J. Environ. Chem. Eng.：直接静电纺丝合成Z型异质结TiO2@Ag@Cu2O纳米纤维及其光催化降解活性
　　DOI: 10.1016/j.jece.2021.106133
　　静电纺丝是制备高孔隙率和大比表面积纳米纤维的一种普遍且直接的方法。在这项工作中，通过静电纺丝制备了Z型异质结TiO2@Ag@Cu2O纳米纤维光催化剂，其表现出优异的可见光催化降解性能，在2小时内的亚甲基蓝降解效率高达99％。光催化降解亚甲基蓝的主要活性化合物是超氧自由基（•O2-）和羟基自由基（•OH）以及H+。与纯TiO2相比，在与Cu2O结合进行可见光吸收后，光生电子-空穴对的复合率降低。Ag掺杂后，由于Ag具有较强的表面等离子体共振吸收效应，在热解过程中发生红移，对有效利用太阳光做出了突出贡献。电化学试验结果表明，TiO2@Ag@Cu2O纳米纤维中形成了Z型杂化结构。TiO2@Ag@Cu2O纳米纤维的光电流密度比TiO2@Cu2O纳米纤维高3.78倍，比TiO2纳米纤维高47.6倍。Z型异质结不仅提高了可见光吸收效率，而且还分离和转移了载流子，有效地防止了光生载流子的复合。因此，本研究所制备的TiO2@Ag@Cu2O纳米纤维光催化剂有利于促进光催化技术的发展，有望在环境修复方面得到广泛应用。
　　图1.（a）PAN纳米纤维在250℃下的SEM图像；（b）裸PAN纳米纤维在550℃下的SEM图像；（c）TiO2@Ag@Cu2O纳米纤维在550℃下的SEM图像；（d）TiO2@Ag@Cu2O纳米纤维在550℃下的TEM图像。
　　图2.TiO2@Ag@Cu2O NFs表面上C、O、Ag、Ti和Cu的EDX映射。
　　图3.TiO2@Ag@Cu2O NFs的XPS光谱：（a）全扫描光谱，（b）Ti2p，（c）Cu2p，和（d）Ag3d。
　　图4.TiO2 NFs、Cu2O NFs和TiO2@Ag@Cu2O NFs的XRD谱。
　　图5.在550℃下退火的裸PAN NFs和TiO2@Ag@Cu2O NFs的氮气吸附-解吸等温线（a）以及相应的孔径分布（b）。
　　图6.（a）随着时间的推移，各种样品对MB的光催化降解性能，（b）MB降解的动力学模型，（c）降解过程中初始浓度为10mg/L的MB的紫外-可见光谱，以及（d）七次MB降解循环后的回收直方图。
　　图7.在不同反应时间洗脱的MB和中间体的质谱图。
　　图8.MB的降解途径。途径1：助色团降解；途径2：发色团降解。
　　图9.（a）TiO2 NFs、Cu2O NFs、TiO2@Cu2O NFs和TiO2@Ag@Cu2O NFs的UV-vis DRS；（b）TiO2 NFs、TiO2@Cu2O NFs和TiO2@Ag@Cu2O NFs的PL光谱，激发波长为390nm；（c）TiO2@Cu2O NFs和TiO2@Ag@Cu2O NFs样品的光电流响应；（d）TiO2 NFs、TiO2@Cu2O NFs和TiO2@Ag@Cu2O NFs光催化剂的EIS奈奎斯特图。
　　图10.使用TiO2@Ag@Cu2O NFs作为光催化剂的活性物质捕获实验中MB的光降解性能。
　　图11.自旋捕获ESR光谱：（a）当存在TiO2@Cu2O NFs和TiO2@Ag@Cu2O NFs复合材料时，在甲醇分散体中形成的DMPO-•O2-；（b）当存在TiO2@Cu2O NFs和TiO2@Ag@Cu2O NFs复合材料时，在水分散体中形成的DMPO-•OH。
　　图12.在模拟阳光照射下使用TiO2@Ag@Cu2O NFs光催化降解染料的拟议机制。
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