扭曲过渡金属双卤化物的量子临界

　　扭曲过渡金属双卤化物的量子临界
　　文章出处：Augusto Ghiotto, En-Min Shih, Giancarlo S. S. G. Pereira, Daniel A. Rhodes, Bumho Kim, Jiawei Zang, Andrew J. Millis, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, James C. Hone, Lei Wang, Cory R. Dean, Abhay N. Pasupathy. Quantum criticality in twisted transition metal dichalcogenides. Nature 2021, 597, 345-349.
　　摘要：在有序和无序量子相的边界附近，一些实验已经证明了违背Landau费米范式的金属行为。在魔角异质结构中，科学家们最近发现了由电子关联驱动的门可调绝缘相。在这里，作者使用传输测量来描述扭曲的WSe2在一个魔角子带的一半填充附近的金属-绝缘体跃迁(MITs)。作者发现MIT作为密度场和位移场的函数是连续的。在金属-绝缘体边界处，电阻率在低温下表现出奇怪的金属行为，其耗散与普朗克极限相当。进一步进入金属相，费米液体的行为在低温下恢复，在中间温度下演变成量子临界扇，最终在室温附近达到反常饱和状态。对残余电阻率的分析表明，在绝缘相中存在强量子涨落。这些结果构建了扭曲的WSe2，为研究掺杂和带宽控制的金属-绝缘体在三角晶格上的量子相变提供了一个新的平台。
　　在具有强库仑相互作用的材料中，观察到许多相互作用驱动的量子相，包括Mott绝缘体、超导体和密度波。这些材料最令人感兴趣的电子性质不是在这些有序相中发现的，而是在相邻的金属相中发现的，这些金属相表现出了Landau费米液体范例所无法描述的异常输运性质。其中一个显著的表现是金属相电阻与温度和磁场的依赖关系，这与费米液体理论预测的T2或B2的依赖关系有很大的偏差。其它输运系数，包括霍尔系数、能斯特效应和热导率，也表现出异常性质。这些＂奇特的金属＂属性通常与量子临界点有关，量子临界点是由掺杂、外加场或压力等控制参数驱动的二阶量子相变。理解量子涨落的性质以及它们是如何产生异常金属性质的，是凝聚态物理中最重要的未决问题之一。
　　近年来，魔角异质结构作为一类表现出有趣的量子电子相的新材料出现。在魔角晶格的整数填充处发现的强电子关联与绝缘相的重要性已经明确确立，但是，对于附近存在的金属态的性质，或者连接金属态和绝缘态的跃迁，无论是在实验上还是在理论上，科学家们所知道的都少得多。MITs通常可以通过载流子掺杂或调谐电子带宽来驱动。在大多数材料中，由于电子-晶格耦合，这些跃迁是一级的，化学无序带来了额外的复杂性。在这项工作中，作者提出将扭曲的均相双分子层WSe2 (tWSe2)作为实现连续MITs的理想平台。在这个系统中，电子密度和电子结构都可以使用静电门以一种简单的方式进行调节，而不会引入额外的无序(图1a)。由于大的自旋轨道耦合和层杂化，tWSe2是一个有效的单轨道相关三角形模型模拟器(图1b)，其相关绝缘相之前已经在半填充状态下观察到。这种绝缘状态可以通过静电掺杂和垂直位移场变为金属状态，从而实现对大相空间的敏感控制，在大相空间中可以系统地测量输运特性。
　　图1c显示了在低温(1.6 K)下测量的4.2o扭曲角样品的电阻与密度和位移场的函数关系。在作者的同质层tWSe2中，位移场改变了魔角最低波段的带宽，并通过改变Wannier函数的空间结构来影响现场库仑能量。作者进行与温度有关的电阻率测量，以确定图1c中的哪个区域对应于绝缘特性。作者从测量的电阻率激活能确定缝隙，发现绝缘缝隙作为掺杂(图1d)和位移场(图1e)的函数在金属-绝缘体边界平滑地趋近于零，表明这是一个二阶跃迁。从这些测量中得到的相图是一个绝缘相，它在密度和位移场中大致呈椭圆形，被一圈量子临界点所包围，将它与金属态分开。
　　图1
　　作者首先关注掺杂驱动的MITs。随温度变化的电阻率ρ(T)及其一阶导数( ρ/ T)如图2a，2b所示。从图2b可以清楚地看到MIT边界是ν = -1周围的一个圆顶，延伸到大约10 K的最高温度。在v = -1.1和v = -0.9附近可以看到两个掺杂驱动的MITs。在MIT边界本身，电阻率的温度依赖性在最低温度下是T线性的， ρ/ T是最大的(这个数据集是1.5 K，但在其它数据集和跨几个样本下降到200 mK)，如图2c，2d所示。
　　图2
　　作者现在描述了比图2所示的更广泛的掺杂范围内的输运。从技术上讲，由于在击穿前可以施加的最大栅极电压的限制，作者不能访问所有位移场的所有掺杂。因此，在图3a中，作者将图2所示的相同样品的上门值固定为-8 V。在这个顶栅电压下，接近一半填充的绝缘状态很弱，最大间隙小于0.2 meV。在高掺杂(远远超过一半填充)，电阻率很好地符合T2温度依赖性在低温。当作者从高掺杂接近MIT时，T2适合的最高温度下降，在这个温度之上出现了一个T线性电阻区域。在MIT附近，电阻服从T线性行为，直到作者测量的最低温度。在刚好高于绝缘相的温度下，电阻率也是T-线性的。进一步减少掺杂，可以看到第二个MIT，在其附近电阻率再次呈T线性下降到最低温度。最后，在ν = -0.84更小的掺杂下，T2电阻率在低温下恢复。图3b总结了电阻率与温度的整体关系，图3c显示了拟合的示例曲线。两个T-线性行为的量子临界风扇在绝缘区域两边的MITs附近项目，费米液体T2行为从量子临界区域恢复。
　　在一些紧密相关的材料中，如铜酸盐超导体，在异常高温下T-线性行为可被继续观察到，导致电阻远高于Ioffe-Regel极限。相反，作者观察到电阻率在200 K级(图3c)达饱和，并在3-6 kΩ范围内显示出弱掺杂依赖关系。在tWSe2中，在作者的样品的扭转角(4-5o)下，理论表明带宽约为50 meV。此外，理论和实验都表明，魔角子带中最低子带与较高子带之间不存在真正的差距。因此，载流子的热激发到更高的波段似乎不太可能解释这一现象。
　　在费米液体理论中，二次参数αQ在ρ(T) = αQT2 + ρ0中与有效费米温度的平方有关，即αQ ~ TF-2。具有量子临界点的系统表现出αQ的1/(ν - ν临界)散度，表明费米温度平方的坍缩。作者的数据表明，在ν = -1.24和ν = -0.94的量子临界点附近，αQ增加了一个数量级以上，如图3b所示。相比之下，作者发现在ν = -2以外的金属区域中，αQ的依赖性很小。随着αQ，作者在图3a中绘制参数αL以线性拟合ρ(T) = αLT + ρ0形式的电阻率。这个参数显示了在量子临界点的极大值，在那里的T线性行为可观察到最低温度。从Drude模型的考虑，作者可以得到系统中准粒子散射时间τ的估计值。作者可以指定一个无量纲参数C，使τ = ħ/CkBT，对于该参数，如果C 1，系统接近普朗克耗散区。对于tWSe2，有效质量约为0.4me，且n ~ 5   1012 cm-2，则C = (ħe2n/kBm*)αL ~ 0.027αL。在作者的例子中，C的范围从1到10，并在量子临界点本身达到最大值，正如从散射率的临界散度预期的那样。
　　图3
　　随着在量子临界点上普遍观察到的T线性行为，非传统超导体如铜酸盐和磷族化合物在假定的量子临界点以上表现出B线性磁电阻。在这些材料中，超导性掩盖了低场、低温的极限。在-19 V的顶栅电压下，转角为4.5o的样品显示了纵向和霍尔磁电阻的示范曲线，其中在半填充时最大绝缘间隙约为0.7 fmeV (图4a，4b)。低场(1T以下)的纵向磁电阻由ν = -1.2时的弱B2依赖演化到MIT附近的强B-线性依赖。在低场的全部数据都很好地描述了一个ansatz先前提出的对铜酸盐和磷族化合物的关系ρ(B) =  (γ+βB2)，如图4c所示。图4c所示的β值作为ν的函数，在接近绝缘相时显示出很大的增加，对应于从B2到B-线性行为的交叉。这种转换不会在满填充时发生，B2的特性在接近完全填充时保持不变。在铜酸盐和磷族化合物中，通过g µBB = kBT关系将磁场转换为温度，可以观察到在零场下B-线性磁电阻和T-线性电阻的斜率具有可比性。在作者的例子中，这样的转换意味着， β = (g⁎µB)/kB。事实上，假设g  ~ 25接近一半填充，并使用该关系将β = 600-800 Ω/T的值转换为αL = 36-48，接近该特定数据集在零场的实验观察值46 Ω/K。类似于铜酸盐和磷族化合物的情况，这意味着磁场和温度在决定量子临界区散射率方面都起着重要作用。
　　图4
　　到目前为止，作者已经讨论了固定顶栅电压下的相图，并描述了掺杂驱动的量子临界点附近的输运。增大位移场也会在D临界值 = 0.33 V·nm-1处产生一个MIT。在这个场驱动的MIT中，电阻率再次与最低温度呈T线性关系(图5a)。在更高的位移场值时，低温电阻率恢复T2行为(图5a)，αQ在接近临界D时上升一个数量级，再次表明在场驱动的转变中费米温度的塌陷。
　　Hartree-Fock计算结果表明，对于与tWSe2相关的频带色散，以及在物理上合理的中间耦合范围内的相互作用强度，随着位移场的变化，会出现金属-绝缘体-金属的跃迁序列。理论表明，在零位移场下，绝缘相是非磁性的，不破坏空间对称性，并且很可能是某种类型的自旋液体。实验中，作者观察到绝缘间隙在高磁场下减小，与非磁态一致。最近的结果表明这种转变是二级的。作者在跃迁附近观察到的量子临界尺度表明，绝缘相的特征是一个有序参数，其涨落在跃迁时变软，并能散射电子。
　　因此，掺杂场和位移场MITs都是量子临界点，作者接下来通过温度依赖电阻测量来研究整个ν-D相图中的金属相。作者发现，绝缘间隙的大小(图5b)和T-线性特性的斜率(图5c)都与位移场的演化相似。T-线性行为和相关间隙的大小之间的强相关性，以及远离量子临界点的T2电阻率的存在，表明在这个温度范围内，电阻很好地由强电子相关性贡献来描述。电子-声子散射可能在观测到的温度依赖中起作用，但从T-线性到T2行为的交叉并不仅仅来自电子-声子散射。在这方面，情况与扭曲双层石墨烯不同，在扭曲双层石墨烯中，关于电子-声子散射对观测到的T线性电阻率的作用存在争论。
　　在相图的金属区域，电阻率可以外推至零温度，定义残余电阻率ρ0。在纯常规金属中，ρ0是由杂质散射产生的。在量子临界系统的其它研究中，在量子临界点附近的ρ0分析由于需要制造不同的样品，可能有不同的杂质浓度而变得复杂。这里，从一个单一的样品，很明显，残余电阻率是小的和弱掺杂依赖于金属相。在量子临界点的绝缘一侧，恰好在MIT上方的电阻率也是T线性的。作者可以推断出对零温度的T线性依赖性，从而在这些掺杂值处提取ρ0 (图5d)。ρ0在相图(图5e)上的总体行为与绝缘间隙本身的大小(图5b)明显相似。这意味着，在绝缘相上面看到的ρ0反映了绝缘状态本身的顺序参数波动的物理性质。第二个观察结果是，ν固定在-1，作者发现当ρ0位于2和3 kΩ之间时，间隙完全打开(图5f)，并且ρ0从金属进入绝缘体后迅速上升。事实上，预测连续Mott跃迁中自旋液体行为的理论确实预测了在临界点处剩余电阻率的迅速上升。
　　图5
　　这里提供的传输数据提供了令人信服的证据，证明了从金属状态到绝缘状态的连续、量子临界跃迁，因为掺杂和带宽在三角形晶格上的相互作用费米子系统中是不同的，每个晶格位附近都有一个带填充。该实验平台提供了一个样品的温度、掺杂和带宽控制过渡，消除了与需要制造一系列样品相关的模糊。位移场跃迁的重入性质证实了相互作用强度是中等的，在带宽的量级上，先前的理论工作强烈表明，中等相关绝缘相是外来的，可能是自旋液体。此外，对掺杂调谐MIT的理论预测表明，在这个特殊的系统中有丰富的相互作用驱动的金属相。作者的结果强烈地暗示，不管它的起源是什么，绝缘相的特征是可以散射电子的波动，在过渡时变得柔软，并且在高于绝缘间隙打开的温度范围的更高温度下有一个重要的影响。作者的工作为自旋液体和相关驱动绝缘体的研究开辟了新的途径。