苏州大学等Nat。Commun。弗兰克尔缺陷结构用于高效催化析氢
01 导读
二维材料由于其独特的电子结构和原子构型已经被广泛研究用于电催化领域,特别是催化析氢反应。之前的诸多研究成果已经表明二维材料的边缘处为催化反应提供了活性位点。然而,相比于二维材料基面而言,其边缘原子数毕竟是少量,所以调控激发其基面大量原子参与催化反应是提高其整体催化活性的重要研究内容。目前,报道的优化方法主要是通过在二维材料基面上构造原子空位(肖特基缺陷)或者掺杂异原子来提高其基面催化性能。这些方法或催化活性有待提高或需要消耗贵金属等等。所以如何简便地在二维材料基面上精准构造一类具备高效催化活性的原子缺陷结构,一直以来都是具有挑战性的科学难题。
02 成果掠影
近日,苏州大学李彦光教授、天津理工大学罗俊教授、湖南大学刘松教授以及华东理工大学戴升教授(共同通讯)联合在国际著名期刊Nature Communications 上发表题为"Frenkel-defected monolayer MoS2 catalysts for efficient hydrogen evolution"的文章。许杰、邵功磊以及唐璇为本文共同第一作者。作者们首次在单层MoS2基面上制备出弗兰克尔新型缺陷结构,并借助球差校正电镜解析出不同缺陷的原子结构,最后通过微纳电化学装置巧妙测试出单层MoS2基面上不同缺陷结构的电催化析氢性能。结果表明一定浓度的弗兰克尔原子缺陷结构甚至比Pt单原子掺杂在MoS2基面上的析氢催化性能更加优异。本文为研究不同种类原子缺陷结构对催化活性的影响提供了新思路和研究对象。
03 核心创新点
1、首次在单层MoS2上制备出弗兰克尔原子缺陷结构,并通过球差校正电镜确认其原子构型。
2、通过微纳电化学装置测量出单层MoS2基面上不同原子缺陷结构的电催化析氢性能,结合理论计算分析出不同缺陷结构表面的电荷分布对其催化活性影响。
04 数据概览
图1:单层MoS2基面上不同原子缺陷结构对应的原子像。
(a-c)单层MoS2原子像及原子模型;(d-f)单层MoS2上弗兰克尔缺陷结构原子像及原子模型;(g-i)单层MoS2上Pt单原子掺杂原子像及原子模型。
图2:单层MoS2基面上不同原子缺陷结构电催化性能测试。
(a)微纳电化学装置示意图;(b)单层MoS2上暴露的基面区域,用于测试的窗口;(c-d)MoS2基面上不同原子缺陷结构对应的电催化性能指标。
05 成果启示
本文作者们在单层MoS2基面上通过简易手段首次构造出一类新型原子缺陷结构(弗兰克尔缺陷)用于高效催化析氢反应。结合理论计算等手段,表明不同缺陷结构会直接影响二维材料基面上电荷分布情况,进而直接决定其催化活性。另外,本文也为研究各类不同原子缺陷结构对催化剂性能的影响提供了很好的思路。
文献链接:Jie Xu, Gonglei Shao, Xuan Tang, et al. Frenkel-defected monolayer MoS2 catalysts for efficient hydrogen evolution. Nature Commun. 13, 2193 (2022).
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29929-7.
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