高效低成本，基于物理的机器学习应用于太阳能电池设计

　　有机太阳能电池 (Organic solar cells，OSCs) 具有低成本、质量轻、超薄、柔性、易于大面积制备等诸多优点，被认为是具有广泛应用前景的新一代绿色能源技术。如何提升 OSCs 器件的效率是该领域的研究重点。
　　有机光伏的最高效率为 15% 到 20% ——相当可观，但对太阳能的潜力有限制。利哈伊大学（Lehigh University）机械工程与力学副教授 Ganesh Balasubramanian 和其他许多人一样，想知道是否有办法改进太阳能电池的设计，使其更高效?
　　Balasubramanian 专注于研究太阳能转换核心材料的基本物理学——有机聚合物将电子从一个分子传递到另一个分子，以便它们可以被存储和利用——以及生产商用太阳能电池的制造工艺。
　　Balasubramanian 是最近发表的三篇研究论文的主要作者。 这些文章揭示了基于物理的机器学习在太阳能电池设计的应用策略。
　　粗粒度原子建模提高 OSCs 的效率
　　Balasubramanian 和他的研究生 Joydeep Munshi 使用德克萨斯高级计算中心 (TACC) 的 Frontera 超级计算机——地球上最强大的计算机之一，一直在 运行有机太阳能电池生产过程的分子模型，并设计了一个框架来确定最佳工程选择。
　　他们的研究成果以「  Towards Improving the Efficiency of Organic Solar Cells by Coarse-Grained Atomistic Modeling of Processing Dependent Morphologies  」为题，于6月15日发表在《  IEEE Computing in Science and Engineering  》上。
　　论文链接：https://ieeexplore.ieee.org/document/9403884
　　有机光伏 (OPV)  的功率转换效率（PCE）是驱动设计的性能标准。OPV 由两种材料组成：电子供体和电子受体。两种材料之间的界面称为异质结。 体异质结 (BHJ)  是通过供体和受体材料混合物中的相分离形成的，由于界面面积增加，导致 PCE 增强。
　　图示：OPV BHJ结构的架构和设计范围。（来源：论文）
　　高性能 BHJ 太阳能电池通常使用富勒烯（如： [6,6]-苯基-C61-丁酸甲酯（ PCBM））作为电子受体，并使用导电有机聚合物作为电子供体，如聚三己基噻吩（ P3HT ）。
　　该研究小组使用粗粒度计算模型研究了有机溶剂中 P3HT 和 PCBM 的混合物。研究表明： 界面面积的增加以及每个供体和受体相区尺寸的减小，导致 PCE 提高了 10% ~ 18%。但与其他类型的下一代太阳能电池相比，OPV 的 PCE (<20%) 仍然相对较低。 确定理想 OPV 器件的最佳制造参数的主要障碍在于复杂的物理过程和由此产生的纳米结构。
　　图示：粗粒分子动力学 (CGMD) 中采用的 P3HT 和 PCBM 分子的分子表示（左）和粗粒度模型（右）。（来源：论文）
　　有机材料的分子模拟涉及模拟典型旋涂制造中发生的溶剂蒸发过程。CGMD 使用经典的牛顿运动方程来求解珠子的轨迹（由 3~4 个原子一起作为一个整体）在力场下相互作用。相互作用包括成对、三体和高阶势函数。
　　Balasubramanian 说：「当工程师制造太阳能电池时，他们将两种有机分子混合在溶剂中并蒸发溶剂以产生有助于激子转换和电子传输的混合物。我们模拟了这些电池的制造方式，特别是 BHJ——太阳能电池的吸收层。我们试图了解结构变化如何与太阳能转换效率相关？」
　　Balasubramanian 使用他所谓的 「基于物理的机器学习」 。研究结合了粗粒度模拟（使用代表有机材料的近似分子模型）和机器学习。Balasubramanian 认为这种组合有助于防止人工智能提出不切实际的解决方案。
　　「很多研究都对原始数据使用机器学习，」Balasubramanian 说。「但是， 越来越多的人对使用受过物理教育的机器学习感兴趣。我认为这就是最大的好处。 机器学习本身就是简单的数学。其中涉及的真正物理学并不多。」
　　最佳流程所需的时间减少 40%
　　Balasubramanian 领导的研究小组于 2021 年 2 月在《  Computational Materials Science  》发表文章「  Machine learned metaheuristic optimization of the bulk heterojunction morphology in P3HT:PCBM thin films  」， 描述了在 Frontera 上进行的一组虚拟实验结果，实验测试了各种设计更改的影响。包括改变本体异质结中供体和受体分子的比例，以及退火的温度和时间——有助于产品稳定性的冷却和硬化过程。
　　论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0927025620306108?via%3Dihub
　　研究人员利用这些数据来训练一类称为 支持向量机（SVM）的机器学习算法 ，来识别材料和生产过程中的参数，这些参数将产生最大的能量转换效率，同时保持结构强度和稳定性。将这些方法结合在一起，Balasubramanian 的团队能够将达到最佳流程所需的时间减少 40%。
　　研究人员讨论了机器学习 (ML) 元启发式布谷鸟搜索 (CS) 优化技术的结果，该技术与 CGMD 模拟相结合，以解决 OPV设备的材料和加工设计问题。
　　该方法用于优化供体和受体材料的组成，以及 P3HT 和 PCBM 组成的聚合物共混活性层在形态演变过程中的热退火温度，来提高 PCE。
　　该框架被扩展到多目标设计 (MOCS-CGMD)，来获得混合形态的帕累托最优（Pareto optimality），同时增强激子扩散到电荷传输概率和材料的极限拉伸强度。
　　CS-CGMD 方法扩展到基于先前建立的 CS-MD 框架的双变量和 MOCS-CGMD。
　　图示：CS-CGMD 算法步骤的流程图。（来源：论文）
　　超过 10 代 多目标优化（MOCS） 运行的 SVM 辅助模型的预测揭示了帕累托最优情况。研究发现， 在不影响另一个目标属性的情况下，没有任何来自帕累托最优的单个解决方案可以被视为目标属性之一的全局最优解。
　　当优先考虑机械强度时，代替激子扩散到电荷传输概率，作为所需的目标函数，在 PCBM 重量分数介于 0.4 和 0.6 之间以及退火温度 ~ 340 K 附近确定全局最优值。相反，当激子扩散到电荷传输概率被认为是首选目标函数，抑制了对增强拉伸强度的需求时，全局最优迁移围绕新的感兴趣区域（ROI）（PCBM 重量分数 < 0.5 和退火温度 ~ 420 K）。
　　图示：具有径向基函数 (RBF) 的支持向量回归 (SVR) 满足在 10 代 SVM 辅助 CS-CGMD 优化后生成的 500 次 CGMD 模拟上训练的目标函数。（来源：论文）
　　「 归根结底，分子动力学是物理引擎。这就是捕捉基础物理学的东西， 」Balasubramanian。「机器学习着眼于数字和模式，进化算法促进了模拟。」
　　权衡和限制
　　像许多工业过程一样，调整制造过程的任何方面都涉及权衡。例如，更快的冷却可能有助于提高电源效率，但它可能会使材料变脆并容易破裂。Balasubramanian 和他的团队 采用了一种多目标优化算法，该算法平衡了每次更改的利弊，以推导出整体最佳制造过程。
　　「当你试图优化一个特定的变量时，你是在线性地看待问题，」他说。「但是，这些努力中的大多数都面临着你试图同时解决的多管齐下的挑战。你需要权衡利弊，并且必须捕捉协同作用，才能做出正确的设计。」
　　Balasubramanian 的模拟与实验结果相符。他们 确定异质结的构成和退火温度/时间对整体效率的影响最大。他们还发现异质结中材料的比例对效率是最好的。
　　Balasubramanian 认为，目前的有机光伏可能已达到其效率的极限。「有一堵难以穿透的墙，这就是材料，」他说。「我们使用的这些分子只能到此为止。接下来要尝试的是将我们的框架与其他分子和先进材料一起使用。」
　　机器学习加速材料发现
　　受迁移学习从头药物设计的启发，Balasubramanian 及其研究团队 构建了一个基于基于迁移学习的递归神经 (LSTM) 模型，该模型利用 SMILES 分子指纹作为输入，为 OPV 设备生成新颖的设计化学物质。支持数据的框架非常通用，可用于各种化学和应用的加速机器学习材料发现，挖掘迄今为止可用的实验和计算数据。
　　该研究于 2 月 7 日 以「  Transfer Learned Designer Polymers For Organic Solar Cells  」为题，发表在《  J. Chem. Inf. Model.  》杂志上。
　　论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jcim.0c01157
　　操作步骤： 首先，建立 LSTM 模型以从已知小有机分子的大数据集（100 万个）中生成新的 SMILES。随后，预训练网络在相对较小的数据集（1400 个共轭聚合物）上进一步完善，来生成结构类似于典型 OPV 供体材料的新聚合物重复单元。通过基于提取的分子描述符预测相关供体分子的电学特性（例如 PCE、填充因子 (FF)、分子轨道和带隙能量），进一步验证生成的分子。
　　描述符的选择使用主成分分析 (PCA) 进行可视化，并利用 RF 回归来设计监督学习模型，该模型根据嵌入在生成的 SMILES 中的独特分子描述符预测新分子的特性。
　　图示：LSTM 模型和迁移学习预测方案的流程图。（来源：论文）
　　研究表明， 与在没有预训练网络的情况下生成 < 25% 的有效分子相比，迁移学习能够在化学空间中生成 90% 的有效分子。
　　「一旦建立，我们就可以将实验室制造的真实分子放入我们创建的框架中，」他说。「如果我们发现性能良好的新材料，它将降低太阳能发电设备的成本并帮助地球。」
　　Balasubramanian 的研究 利用了计算机模拟至关重要的两件事： 一个是了解我们无法用现实中的工具研究的科学。另一个是加快科学发展——简化我们真正需要做的事情，从而减少我们制造东西和实际测试的成本和时间。