实现基于PM6Y6两元有机太阳能电池17。5的能量转换效率

　　阚志鹏/陆仕荣/李刚EES: 添加剂诱导混溶性调控和层级式形貌—实现基于PM6:Y6两元有机太阳能电池17.5％的能量转换效率
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　　第一作者：吕杰，唐骅
　　通讯作者：陆仕荣、李刚、阚志鹏
　　通讯单位：中国科学院重庆绿色智能技术研究院，香港理工大学
　　DOI: https://doi.org/10.1039/D0EE04012F
　　全文速览
　　与基于无机材料的传统太阳能电池相比，有机太阳能电池具有成本低、碳足迹低、能量回收期短、可制备柔性、半透明器件，加工工艺简单(可采用旋涂、刮涂、喷墨打印、丝网印刷等)等优点。因此，有机太阳能电池具备商业化应用潜力,受到学术界和工业界的广泛关注。在有机光伏领域中，基于PM6:Y6的明星有机太阳能电池（OSC）实现了15.7％的能量转换效率（PCE），但是由于从Y6到PM6的空穴转移不足限制了器件性能的进一步提高。鉴于此，进一步优化电池相分离相貌，增强Y6相在能量转换方面的贡献，释放PM6:Y6有机太阳能电池的全部潜能对实现其产业化发展具有巨大的科学影响和现实意义。文中我们介绍了一种简单且有效的添加剂诱导给受体混溶性调控策略，获得了层级式形貌，实现了基于PM6:Y6有机太阳能电池效率从15.7%到17.5%的提升。
　　背景介绍
　　对于高效有机太阳能电池的薄膜相分离形貌，给/受体混溶性是一个决定薄膜形貌和电池光电转化效率尤为重要的参数。通常情况，给/受体混溶性可看成是电池薄膜相分离的驱动力，较低的给/受体混溶性可以看成为电池薄膜相分离提供较大的驱动力，一般会形成较大且较纯的域，这种形貌有利于电荷传输却不利于激子解离；反之，较高的给/受体混溶性为电池薄膜相分离提供较小的驱动力，通常会形成较小且不纯的域，而这种形貌有利于激子解离却不利于电荷传输。因此，通过对有机太阳能电池给受体混溶性进行精细调控以获得最佳相分离形貌能够进一步释放光活性层材料的潜能。
　　本文亮点
　　1.本工作中，我们展示了一种简单而有效的添加剂诱导混溶性调控策略，通过调控活性层薄膜给受体混溶性以实现相分离形貌的优化，提升OSC的能量转换效率。
　　2.通过添加剂诱导给受体混溶性调控，我们成功获得层级式形貌模型，提升了Y6在电池中的贡献，实现了26.98 mA cm-2 的短路电流密度(JSC  )，达到最大理论计算值的94.4％。
　　3.本文揭示添加剂在OSC活性层中可实现给受体混溶性调控的本质，并率先在基于PM6:Y6的高性能OSC中使用FN，为提高光伏性能提供了新思路。
　　图文解析
　　在此项工作中，我们基于已报道的1-氯萘(CN)，采用F和Br取代CN分子中的卤素元素Cl，即1-氟萘(FN)和1-溴萘(BN)，来调控活性层中PM6和Y6的混溶性实现平衡的激子解离和电荷传输（图1）。研究发现，FN诱导的PM6/ Y6获得中等混溶性，取得最高且平衡的激子解离效率（98.29%）和电荷收集效率（88.42%），及17.5%的PCE。BN诱导的PM6/ Y6获得高混溶性，取得次之的激子解离效率（98.45%），电荷收集效率（84.80%）和PCE（16.4%）。CN诱导的PM6/Y6获得低混溶性，取得较差的激子解离效率（94.96%），电荷收集效率（84.39%）和PCE（15.7%）。值得一提的是，FN诱导的中等混溶性器件实现的17.5%的能量转换效率是基于PM6:Y6两元有机太阳能电池的最高值。Y6相的光子-电子响应的改善实现了26.98mA cm-2 的短路电流密度，达到采用同种器件结构光学模拟获得的最大理论电流密度的94.4%。此外，FF从71.9%(CN)显着提高到77.8%(FN)，充分证明了这种添加剂诱导给、受体混溶性调节在电池形貌优化上的有效性。
　　图1. 本文所采用材料结构式及相应的光伏性能数据
　　通过对形貌的更进一步的解读（图2），我们发现根据时间分辨原位UV-vis吸收的测试结果，相对于CN和BN诱导的活性层薄膜中Y6相在退火状态下呈现尖锐的相转变，FN诱导的活性层薄膜在Y6相上呈现出缓慢且平滑的相转变，这种平缓的转变过程有效减慢了结晶速度，并抑制了缺陷的产生，这在相应的掠入射广角X射线散射（GIWAXS）和原子力显微镜（AFM）中都得到了印证，并且其形成的层级式形貌可为电荷分离和传输提供更有效的模型，因此，FN的混合膜在Y6相上显示出更强的光子收集能力，也是EQE(525-830 nm)增强的原因，根据给受体混溶性的差别，绘制出对应的D/A界面示意图以便读者理解。
　　图2. 基于PM6:Y6两元有机太阳能电池活性层薄膜形貌表征数据及DA界面示意图
　　图3. 载流子动力学数据及能级无序性数据
　　同时在载流子复合、陷阱辅助SRH重组、载流子寿命和提取速率、电子和空穴能级紊乱的结果中，都更进一步证明添加剂诱导给受体混溶性调控策略，对减少复合和延长载流子寿命抑制能级无序性都起到了关键性的作用，使得光活性层材料的潜能得到进一步释放。
　　总结与展望
　　总而言之，我们报告了一种简便有效的添加剂诱导的混溶性控制方法，促使PM6:Y6的PCE从15.7％增至17.5％。值得一提的是，17.5%的能量转换效率是基于PM6:Y6两元有机太阳能电池的最高值。我们发现，添加剂引起的PM6/Y6混溶性变化导致1）Y6结晶过程更加平缓，抑制了缺陷的产生并有助于增强受体部分的光子响应；2）具有更有效的层级式形貌，从而有助于增强和平衡的激子离解和电荷收集；3）陷阱辅助SRH复合的减少，延长了载流子寿命并抑制了能量紊乱，有助于改善JSC  和FF。研究结果证明了添加剂诱导给受体混溶性调控策略的有效性，为光活性层材料进一步释放潜能提供了新思路。
　　作者介绍
　　吕杰：中国科学院重庆绿色智能技术研究院2019级博士生，2019年毕业于兰州交通大学获得理学硕士学位。博士期间荣获2019-2020年中国科学院大学＂三好学生＂荣誉称号，并获得2020年度＂朱李月华优秀博士生奖学金＂，主要研究方向为有机太阳能电池材料与器件，以第一作者身份在Energy & Environmental Science, ACS Applied Materials & Interfaces, Solar RRL和Journal of Materials Chemistry C等期刊发表多篇论文。
　　唐骅：中国科学院重庆绿色智能技术研究院和香港理工大学2018级联合培养博士生，2014年毕业于美国斯蒂文斯理工学院获得理学硕士学位，先后在沙特阿卜杜拉国王科技大学和香港理工大学从事科研工作。博士期间先后获得＂国家奖学金＂，＂中科院院长奖学金＂，＂唐立新奖学金＂，＂中国科学院大学优秀毕业生＂及＂三好学生标兵＂等荣誉，主要研究方向为有机太阳能电池材料与器件，以第一作者身份在Matter, Energy & Environmental Science, Advanced Energy Materials和Advanced Science等期刊发表多篇论文。
　　阚志鹏：中国科学院重庆绿色智能技术研究院研究员，中国科学院百人计划青年项目入选者。2007年在广西大学取得本科学位，同年9月保送到中国科学院固体物理研究所攻读硕士学位。自2011年开始，先后在意大利米兰理工大学、英国诺丁汉大学（访问）、美国斯坦福大学（访问）及沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学等院校学习、访问和工作，一直从事有机太阳能电池器件、器件物理、物性分析及材料设计方面的研究。以（共同）一作/通讯作者在Energy & Environmental Science, Angewandte Chemie International Edition, Nano Energy, Advanced Science等期刊发表论文20余篇。
　　李刚：香港理工大学钟士元爵士可再生能源教授，英国皇家化学会（RSC）Fellow，国际光学工程学会（SPIE）Fellow.其研究组致力于有机太阳能电池，钙钛矿太阳能电池等光电子器件的研究。李刚教授本科就读于武汉大学空间物理学系，Iowa State University 凝聚态物理博士，研究经历包括加州大学洛杉矶分校博士后及研究教授，Solarmer Energy公司研发副总裁。发表了150余篇论文(含Nature子刊及Science十余篇)，Google学术引用6万余次，H因子75，文章最高引用6千余次，18篇论文被引超过1千次。李刚教授自2014年起成为汤森路透-科维睿安全球高被引科学家。（Highly Cited Researchers – Materials Science, Physics, Chemistry）。
　　陆仕荣：中国科学院重庆绿色智能技术研究院研究员，国家海外高层次引进人才特聘专家，重庆市杰出青年基金获得者，重庆市科技创新领军人才，国务院政府特殊津贴获得者；2012年于日本东北大学获得理学博士学位，先后在日本东北大学、美国加州大学洛杉矶分校和澳洲墨尔本大学从事博士后研究，主要研究领域为有机太阳能电池材料与器件，有机功能材料合成方法学，以第一作者/通讯作者在Joule, Matter, Nature Communications, Science Advances, Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Energy & Environmental Science, Advanced Energy Materials和Advanced Science等期刊发表论文40余篇。
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