高精确计算下的分子探针，让多相催化剂性能提高，更有效更耐用

　　催化剂对许多技术都是不可或缺的，为了进一步提高多相催化剂的性能，需要对其活性中心所在表面的复杂过程进行分析。卡尔斯鲁厄理工学院（KIT）的研究团队，现在已经取得了决定性的进展，使用带有所谓混合函数的计算方法来可靠地解释实验数据，其研究成果发表在《物理评论快报》期刊上。许多重要的技术，例如能源转换、减排或生产化学品的过程，都只使用合适的催化剂。
　　因此，高效的多相催化材料正变得越来越重要。例如，在多相催化中，起催化剂作用的物质和反应物质以固体或气体形式存在于不同的相中。通过各种方法可以可靠地测定材料成分。然而，在催化剂表面发生的过程，几乎不能用任何分析方法来检测。卡尔斯鲁厄理工学院功能界面研究所（IFG）负责人克里斯托夫·沃尔教授说：但是，催化剂最外层这些高度复杂的化学过程才是决定性的，因为在那里，活性中心位于催化反应发生的地方。粉末催化剂表面的精确检测其中最重要的多相催化剂是氧化铈，即稀土金属铈与氧的化合物。它们以粉末形式存在，由可控结构的纳米颗粒组成。纳米颗粒的形状对催化剂反应活性有很大影响。为了研究这种粉末催化剂表面的过程，研究人员使用与纳米颗粒结合的探针分子，如一氧化碳分子。然后用红外反射吸收光谱（IRRAS）测量这些探针，红外线辐射会导致分子振动。从探针分子的振动频率，可以获得催化位置的类型和组成的详细信息。
　　然而，到目前为止，对红外反射吸收光谱实验数据的解释一直非常困难，因为与技术相关的粉末催化剂有许多振动带，这些振动带的准确分配具有挑战性。理论计算无济于事，因为与实验的偏差如此之大，在模型系统中也是如此，以至于实验观察到的振动带不能被精确分配。卡尔斯鲁厄理工学院的功能接口研究所（IFG）和催化研究与技术研究所（IKFT）的研究人员与来自西班牙和阿根廷研人员合作。
　　由马德里高级调查委员会(CSIC)的M.Verónica Ganduglia-Pirovano博士协调，现在已经确定并解决了一个主要的理论分析问题。系统的理论研究和使用模型系统对结果的验证表明：到目前为止使用的理论方法存在一些根本性缺陷。通常，在使用密度泛函理论（DFT）的计算中可以观察到这样的弱点。密度泛函理论是一种基于电子密度来确定多电子系统的量子力学基态的方法。
　　研究发现，所谓的混合泛函可以克服这些弱点，混合泛函将密度泛函理论与量子化学中的一种近似方法Hartree-Fock方法结合起来。这使得计算非常复杂，但也非常精确，这些新方法所需的计算时间比传统方法长100倍。但与实验系统的良好一致性，足以弥补这一缺陷。使用纳米氧化铈催化剂，研究人员展示了这一进展，这可能有助于使多相催化剂更有效和更耐用。
　　博科园｜研究/来自：卡尔斯鲁厄技术学院
　　参考期刊《物理评论快报》
　　DOI: 10.1103/PhysRevLett.125.256101
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