ActaMaterialia高熵合金的调幅分解和双相分解研究
调幅分解是材料科学领域的重要相变问题,但大多数教课书及研究工作关注于二元合金的调幅分解问题。近年,由五种或更多元素以等原子比或者接近等原子比组成的多元合金——高熵合金的问世引起了研究人员的高度关注。高熵合金具有相对简单的相组成和多种优异性能,如优异的室温和高/低温力学性能、抗辐照性能、耐腐蚀性能和催化性能等,使其具有极大的应用潜力。高熵合金的性能与其组织密切相关。前人研究表明许多高熵合金实际上并不具有稳定的单相固溶体组织,而是倾向于通过第二相析出或调幅分解生成多相组织。目前对于高熵合金中第二相析出的研究较多,而对高熵合金调幅分解的研究较少,已有研究也是实验研究为主,机理性研究少有涉及。此外,目前对于高熵合金中为何实验上经常观察到双相分解(调幅分解生成2相,而不是3相或者更多相)的原因和机制也不清楚。对该问题的研究和理解有助于认识高熵合金的调幅分解等相变问题,以及实验观察到的高熵合金中相的数量极少有接近吉布斯相律所允许的最大相数的问题。
日前,清华大学栾亨伟博士、姚可夫教授、邵洋副研究员与香港城市大学吕坚教授、中国工程物理研究院李晋峰研究员、中国石油大学(华东)斯佳佳副教授等通过高通量计算分析,揭示了焓和熵以及合金组元数量对高熵合金调幅分解的影响规律,并发现熵在促进高熵合金发生双相分解中所起的关键作用。相关论文以题为"Spinodal decomposition and the pseudo-binary decomposition in high-entropy alloys"发表在《Acta Materialia》杂志上。
论文链接:
https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.118775
论文根据多组元合金是否发生调幅分解的判据,对由2~8种常见金属元素组成的等原子比合金在从300 K至1500 K温度范围内是否可能发生调幅分解进行了计算。结果表明随着合金元素数量的增加或温度的下降,合金越来越倾向于发生调幅分解。通过对焓和熵的分析,论文研究发现随着合金组元数量的增加,焓会近似地单调促进调幅分解的发生,且该效果比熵的作用更强,指出了高熵合金中传统的"高混合熵"理论的不足。
图 1. 三元合金的调幅分解和吉布斯自由能曲线示意图。(a) 调幅分解前的均匀固溶体。(b) 调幅分解产生的富A区域(红色背景)和富B区域(绿色背景)示意图。(c)具有调幅分解的合金的吉布斯自由能。橙色箭头和蓝色箭头表示初始固溶体的两个可能的调幅分解方向。增加元素的数量可以增加调幅分解的可能方向的数量。沿不同方向的调幅分解可以以不同的速率降低吉布斯自由能。
图 2. 在不同温度下可能发生调幅分解的等原子合金的比例。(a) 300 K. (b) 500 K. (c) 1000 K. (d) 1500 K. 可能发生调幅分解的合金的比例随着元素数量增加和温度降低而增加。s.d.:调幅分解。
针对高熵合金中普遍发生双相分解的原因,论文从发生调幅分解的驱动力的角度进行考虑,计算了具有第二大驱动力的分解方向的驱动力( λ 2)与具有最大调幅分解驱动力的方向的驱动力( λ 1)的比值( λ 2/ λ 1)。结果发现该比值普遍为负数,或介于0至0.5之间,表明高熵合金中或只有一个可能的调幅分解方向,或第二大调幅分解方向的驱动力显著小于最大方向的驱动力,从而使得高熵合金倾向于仅沿着最大驱动力方向发生调幅分解,从而导致大多数实验中仅能观察到双相分解现象。
进一步的分析表明,熵在双相分解的发生中起到了关键促进作用。在等原子比合金中,随着合金元素数量的增加,高混合熵会近似相等地减少所有分解方向的驱动力。虽然该效应不足以抗衡最大驱动力方向,但是由于第二大方向的驱动力较弱,因此熵对该方向的抑制作用相对较明显,从而强化了沿着最大驱动力方向的双相分解过程。该高熵效应也可能与其它分解过程导致的高熵合金中相的数量较小有关。例如,如果有多种金属间化合物可能从固溶体中析出,由于熵的作用,可能导致仅具有最大驱动力的金属间化合物析出,从而使得高熵合金中相的数量较少。本文为进一步理解和利用高熵合金的调幅分解,以及对于高熵合金中相的数量较少的原因提供了新的观点。(文:栾亨伟)
图 3. 不同温度下可能发生调幅分解的等原子比合金的λ1 和 λ2 的平均值。越负表明驱动力越大。(a) 300 K. (b) 500 K. (c) 1000 K. (d) 1500 K.
图 4. 不同温度下可能发生调幅分解的等原子比合金的λ2/λ1 分布。 (a) 300 K. (b) 500 K. (c) 1000 K. (d) 1500 K.
*感谢论文作者团队对本文的大力支持。
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