揭示地下水高浓度氨氮累积机制

　　近日，厦门大学海洋与地球学院、近海海洋环境科学国家重点实验室高树基教授团队与中国地质大学（武汉）李平教授团队合作，在地下水高浓度氨氮累积机制方面取得重要进展，相关成果以＂Transition of source/sink processes and fate of ammonium in groundwater along with redox gradients＂为题发表于 Water Research .
　　研究背景
　　地下水是内陆气候干燥地区最重要的淡水资源，在农业生产和饮用水供应方面发挥着重要作用。近几十年来，地下水中氨氮（NH4+）浓度超标问题日益严峻，引起广泛关注。地下水中高浓度的NH4+不仅威胁饮用水安全，因为它可快速转化为致癌的三卤甲烷、有机氯和NO2-/ NO3-，而且通过氨氧化或反硝化作用会产生温室气体N2O。因此，了解地下水系统中NH4+的源和汇，探索地下水系统NH4+的净化机制，关乎饮用水安全与经济社会高质量发展。然而，决定地下水中NH4+含量（储库）的转化过程复杂，多种过程同时发生且其转化速率随着氧化还原条件变化而变化，常规的监测技术难以定量化评估地下水高浓度NH4+的累积机制。
　　研究结果
　　高树基教授团队聚焦中国河套盆地西部地下水高浓度NH4+问题，通过多种15N同位素示踪技术，量化了决定NH4+储库的多个源汇转化过程，包括生产过程（矿化、硝酸盐异化还原成氨（DNRA））和消耗过程（硝化和厌氧氨氧化）。团队根据氧化还原参数，即氧化还原电位、NH4+、NO3-的浓度等，从上游到下游将地下水分为I区（氧化区）、II区（中度还原区）和III区（强还原区）。研究结果显示，地下水中的NH4+主要源于有机质矿化，在整个研究区域DNRA占总的NH4+产生比例小于2%。
　　矿化作用随着地下水流中生物可利用的含氮化合物的增加而增强，呈现明显的氧化还原梯度，从上游到下游形成一个连续的反应链。在I区，NH4+主要通过硝化过程转化为NO3-，而在II区和III区，NH4+主要通过厌氧氨氧化过程转化为N2. I区、II区和III区的平均NH4+生产/消耗速率比分别为0.7、6.9和51.1，NH4+最小净化时间尺度分别为天、月和年（图1）。
　　这些结果表明，只有在氧化条件下NH4+的消耗量才能大于生产量，并暗示地下水从上游向下游流动过程中，NH4+将逐步积累并长期保留在下游的强还原性地下水中。除非人为向地下水添加氧化剂，否则这种还原性地下水中的高NH4+污染状况会随着人为活动增加持续恶化（图2）。该研究揭示了内陆气候干燥地区地下水NH4+的源汇过程以及其累积机制，提升了对地下水氮循环的认识，同时为地下水高氮的污染治理提供了新的理论依据。
　　图1 NH4+的产生/消耗速率的比值（a）及NH4+最小净化时间（b）在三个地下水氧化还原分区中的分布
　　图2 地下水中NH4+的源汇过程和宿命随氧化还原梯度变化的概念图
　　研究团队及资助
　　该论文第一作者为厦门大学博士生韩丽丽，通讯作者为厦门大学高树基教授和中国地质大学（武汉）李平教授，共同作者包括中国地质大学（武汉）博士生王和林，厦门大学博士生葛亮皓和汤锦铭，以及海南大学徐敏副教授和罗笠教授。该研究受到国家自然科学基金项目（91851209, 41721005, 4217706, 91851115）的资助。
　　论文来源
　　Li-Li Han, Helin Wang, Lianghao Ge, Min Nina Xu, Jin-Ming Tang, Li Luo, Ping Li, Shuh-Ji Kao (2023) Transition of source/sink processes and fate of ammonium in groundwater along with redox gradients.  Water Research . 231(1): 119600