第一作者:DiWang 通讯作者:DmitriV。Talapin 通讯单位:美国芝加哥大学 【研究亮点】 二维过渡金属碳化物和氮化物(MXenes)在储能和电子领域具有多种潜在应用。MXenes通常是通过蚀刻层状三元化合物(MAX相)来合成的。本文通过金属和金属卤化物与石墨、甲烷或氮的反应,展示了一种可扩展且经济地合成MXenes的直接合成路线,包括尚未从MAX相合成的化合物。直接合成的MXenes显示出出色的锂离子嵌入储能能力,在0。1Ag1下可实现286mAhg1容量。 【主要内容】 MXenes,其中M代表前期过渡金属(例如Ti、V、Nb或Mo),X是C或N,是一大类二维过渡金属碳化物和氮化物。由于MXenes在储能、电磁干扰屏蔽、透明导电层、超导和催化方面的潜在应用,人们对其兴趣持续增长。自2011年发现Ti3C2TX(TO、OH和F)以来,MXenes通常由结晶MAX相(其中A通常为Al、Si或Ga)通过用含氢氟酸溶液或路易斯酸熔盐选择性蚀刻A原子,随后MXene片层分层。由于这种方法会产生大量废物,因此限制了MXenes的制造规模并阻碍了它们的实用性。 鉴于此,美国芝加哥大学DmitriV。Talapin教授课题组报告了两种直接且可扩展的合成方法直接合成MXenes,一种涉及传统的固态合成方法,加热化学计量的固体前驱体混合物,直到它形成所需的相。另一种使用化学气相沉积,其中气态前驱体流过加热的基底以产生材料膜。固态合成DSTi2CCl2是通过Ti、石墨和TiCl4之间的高温反应完成的,最初在约850C时观察到Ti2CCl2MXene的形成,MXene的产率在950C时最大。在1000C的温度下,TiCx成为主要的反应产物。另一方面,作者使用在Ar中稀释的CH4和TiCl4气体混合物,在950C下通过CVD在Ti表面上生长MXenes以直接合成,并展示了一条通往MXenes新形态的途径,该形态具有更容易接近的表面和暴露的催化活性边缘。CVD法可产生地毯状薄膜,其中MXenes片垂直于基底突出。当进一步添加前体时,MXenes的多孔微球会形成并最终以粉末形式从基底上分离。这些相互连接但多孔的MXenes网络代表了超级电容器电极的理想架构,因为它们允许电解质渗透而不影响电子传输路径。作者进一步研究了由DSTi2CCl2和CVDTi2CCl2制备的电极的锂离子存储特性。CVDTi2CCl2在0。1Ag1下可实现286mAhg1最大容量,略高于之前报道的MSTi2CClxMXene优化后的性能。本研究为合成新的MXenes开辟了新的机会,特别是对于相应的MAX相不稳定的情况。考虑到该系列材料中元素化学计量的广泛可能组合,使用直接合成路线可以大大扩展可能的MXenes和可用特性。与此同时,通过直接合成改进现有MXenes的可扩展性会促进它们在许多实际应用中的使用。 Fig。1DirectsynthesisandcharacterizationofDSTi2CCl2MXene。 Fig。2CVDgrowthofMXenes。 Fig。3MorphologiesofCVDTi2CCl2。 Fig。4ElectrochemicalenergystoragepropertiesofTi2CCl2MXenes。 【文献信息】 DiWang,etal。Directsynthesisandchemicalvapordepositionof2DcarbideandnitrideMXenes。Science。379,12421247(2023)。https:www。science。orgdoi10。1126science。add9204 DanielD。Robertson,SarahTolbert。AdirectandcleanroutetoMXenes。Science。379,11891190(2023)。https:www。science。orgdoi10。1126science。ade9914