JACS二维铁基机框架用于可持续锂离子电池中
金属有机框架(MOFs)因其具有资源可持续性、化学成分可调、分子骨架灵活、可再生等特点,成为锂离子电池极具吸引力的电极材料。然而,它们在电化学过程中面临着氧化还原活性位点数量有限和分子框架不稳定的问题。在此,我们设计了一种 新型的二维(2D)铁(III)-四氨基苯醌(Fe-TABQ) ,具有Fe阳离子和TABQ配体的双氧化还原中心 ,用于高容量和稳定的锂存储。它是由方形平面Fe-N2O2键和苯二胺构建块构成的,其中Fe-TABQ链通过多个氢键连接,然后具有扩展π - d共轭2D结构。Fe3+和TABQ阴离子的氧化还原化学反应使其具有显著的比容量为251.1 mAh g-1。得益于循环过程中固有的坚固的Fe-N (O)键和增强的Li-N (O)键,Fe-TABQ在不同电流密度下,在200次循环后仍能保持95%以上的高容量。这项工作将为先进mof基电极材料的分子设计提供更多的启示。
图1。Fe-TABQ的结构分析。(a)基于XRD图谱的Rietveld细化。(b)单层粘接模式示意图。(c)典型分子间氢键示意图。(d) SEM图像。(e)高分辨率TEM图像,插图为FFT图像。(f)红外光谱。(g) Fe k边XANES光谱。(h) r空间中的Fe K-edge FT-EXAFS数据。(i) Fe 3d、N 2p和O 2p轨道的PDOS。
图2。Fe-TABQ的氧化还原化学。(a)第一个循环中50 mA g-1的放电和电荷分布。(b) (a)所示的第一个周期中不同状态下的原位FTIR光谱。从下到上的蓝线表示2.55、2.25、2.15、1.90、1.65和1.30 V下的放电状态。从下到上的灰线分别代表1.90、2.25、2.55、2.70、3.00和3.60 V的带电状态。第一周期不同状态下(c) c 1s和(d) Fe 2p区域的非原位XPS谱(Sat. =卫星峰值;Dis. =放电;查。=)。(e)拟议的氧化还原机制。
图4。Fe-TABQ的电化学性能。(a)在0.1 mV s-1时,前两个循环的CV曲线记录在1.3 - 3.6 V之间。(b)放电/充电分布图。(c)费率表现。(d) 200、500和800 mA g-1时的循环性能。(e)不同扫描速率下的CV曲线。(f)对应于(e)中CV曲线的lg(v)对lg(ip)的曲线。
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