新突破！中国科学家展示新型阿托秒尺度条纹方法

　　提供相干HH脉冲对和TH探头脉冲的干涉仪。图片来源：超快科学
　　理化学研究所先进光子学中心和东京大学的研究小组开发了一种新型干涉仪，用于解析由阿托秒脉冲的光学干扰和物质中电子态的量子干扰引起的条纹。他们已经通过使用氦原子样品的实验证明了其干涉仪的可行性，即高次谐波脉冲的后分流。他们在《超快科学》杂志上展示了他们的工作。
　　时域中多个量子态之间的拉姆齐型干涉是研究物质中量子动力学的关键技术之一。最重要的是，在这种干涉技术中，需要更高的光子能量来分辨出更快的动力学，因为干涉的边缘周期与光子能量成反比。
　　因此，超过20eV的光子能量，相当于极紫外（XUV）中的波长区域，是解决阿托秒状态下量子动力学所必需的。强红外可见光飞秒激光脉冲的高次谐波（HH）脉冲是该技术的一种有前途的光源。
　　然而，产生一对相干HH脉冲是非常困难的，RIKEN的Nabekawa说。因为我们无法在XUV波长区域制造半镜，就像通常在可见光波长区域制造的那样。到目前为止，研究人员在产生HH脉冲之前已经利用了一对从传统干涉仪传递的相干基频秒脉冲。
　　脉冲对之间的时间延迟不能接近0，Nabekawa说，并指出了传统方案的缺点。这是由于在基波激光脉冲对的时间重叠处，HH生成高度非线性过程的强烈扰动。
　　研究小组通过在HH发生器后面放置新开发的干涉仪来解决这个问题，以直接将HH脉冲分成一对。在该干涉仪中，HH脉冲在空间上被分割，反射在尽可能靠近的两个并行配置的Si镜的边界附近或周围。
　　因此，HH对的干扰出现在聚焦HH脉冲对的空间分布中。关键思想是，我们只在HH脉冲对在空间上干扰的区域拾取原子，来自东京大学的Matsubara解释说。为此，我们将三次谐波（TH）脉冲紧密聚焦到HH脉冲对的干扰区域中，作为探针脉冲。
　　阿托秒干涉条纹出现在氦原子的2p电子光谱上。图片来源：超快科学
　　在实验中，TH脉冲在HH干涉仪前分离，通过具有可调延迟的马赫曾德尔型干涉仪，并与HH脉冲对组合。HH脉冲对和共浸TH脉冲聚焦在电子光谱仪中注入的氦气射流中，该电子谱仪记录角度分布以及电离时从氦原子中分离的电子的动能谱。
　　基极电子态上的氦原子通过吸收第13个HH脉冲的一个光子被激发到2p状态，然后，由TH探针脉冲照射光离约184fs后。我们通过分析角度分布，清楚地将2p电子光谱与其他电子光谱区分开来，东京大学的石川说，他负责2p电子的角度分布的双电子全维从头开始计算。
　　2p电子的产率在两个HH脉冲之间的扫描延迟时被调制。调制周期为200，这相当于激励能量逆2p状态为21。2eV。这是拉姆齐型干涉阿托秒制度的证据。干扰条纹从延迟时间0持续到延迟时间，比第13个HH脉冲的相干时间长得多。这是从XUV脉冲的光学干扰到以前从未观察到的电子态的量子干扰的无缝过渡，Nabekawa说。
　　Matsubara说：这种新颖的方法应该有助于研究电子状态与分子中核动力学之间相干性的超快时间演化。
　　更多信息：TakuyaMatsubara等人，AttosecondOpticalandRamseytypeInterfermetricmetricbyPostgenerationSplitofHarmonicPulse，UltrafastScience（2022）。DOI：10。3413320229858739