表面原位组装法构筑MOFHOF高效核壳光催化剂降解污染物
中国农大马永强团队AS: 表面原位组装法构筑MOF@HOF高效核壳光催化剂降解污染物
【文章信息】
氢键有机框架在金属有机骨架上的原位组装:构建核壳杂化光催化剂的高效新策略
第一作者:王建力
通讯作者:马永强*
单位:中国农业大学
【研究背景】
环境中存在的典型污染物主要包括农兽药残留、抗生素、持久性有机污染物等,这些化合物不仅带来了环境污染和生态平衡破坏等问题,还对食品安全和人类健康具有诸多不利影响。因此,构筑高效光催化材料来消除这些污染物是科学家们努力追求的目标。其中氢键有机框架(HOFs)是近些年新兴的一种框架材料。然而在其应用于光催化领域中,存在稳定性差,重复利用率低,难以直接应用于水相体系中污染物的光催化降解等问题。因此,亟需开发高效且稳定的HOF光催化剂用于环境中的污染物。
【文章简介】
最近,来自中国农业大学的马永强教授 在国际知名期刊Advanced Science 上发表题为"In Situ Assembly of Hydrogen-Bonded Organic Framework on Metal–Organic Framework: An Effective Strategy for Constructing Core–Shell Hybrid Photocatalyst" 的研究文章。该团队采用预官能化串联表面自组装策略,构建了核壳结构HOF的光催化剂,同时实现了材料稳定性和光催化活性的提高,以期望用于水体环境中污染物降解消除过程。
图1. 核壳材料NH2-UiO-66@DAT-HOF的制备方案。
【本文要点】
要点一:U@H2的形貌及结构表征
以U@H2(最优反应比例制备材料)为例,形貌和结构方面的表征都证明了DAT-HOF在NH2-UiO-66上原位的成功组装。(图1)
。
要点二:U@H2的性能表征
对于材料的光学和电学方面的表征,可以看出U@H2显示出更宽的吸收跨度,右边缘约为480 nm,与DAT-HOF相似,但远大于UiO(425nm),这是由于NH2-UiO-66和DAT-HOF之间有效连接产生的协同效应使得吸光能力提升。同时通过理论计算和实验的结合,进一步证明了U@H2内部电子的转移过程符合S-scheme异质结电子转移机制,UiO到HOF的有效电荷转移使得HOF上的电子寿命延长,这为载流子提供了更高的优先级和可能性。
要点三:前瞻
本文报道了一种通用且高效的合成策略,可以应用于制备MOF@HOF核壳材料,与单个MOF或HOF相比,具有更高的光催化效率和稳定性。机理研究表明该核壳材料的光催化效率显著提高主要归因于扩展的可见光的利用范围,以及S型异质结的形成,提高了载流子的的分离率,产生了更多的活性物种。这项工作为构筑新型稳定HOF基光催化剂实现水相中污染物的高效去除提供了崭新的思路。
【文章链接】
In Situ Assembly of Hydrogen-Bonded Organic Framework on Metal–Organic Framework: An Effective Strategy for Constructing Core–Shell Hybrid Photocatalyst
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.2022040365
【通讯作者简介】
马永强教授简介:2 003年博士毕业于南开大学元素所,随后在中科院化学所朱道本院士和刘云圻院士课题组从事博士后研究工作。2005年加入中国农业大学,现为在中国农业大学理学院教授。长期从事农药残留分析、纳米科学与技术、环境污染物快速检测/消除技术等方面研究工作,在农药残留检测技术、光催化、纳米功能材料的合成与应用等方面积累了丰富的经验。
以通讯作者身份在J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater.等 学术刊物上发表多篇研究论文。后主持国家重大研发计划课题、国家自然科学面上基金、北京市自然科学重点基金、国家重大研发子课题、农业部国家标准制定项目、十二五科技支撑计划子项目、"十一五"科技支撑计划子项目,教育部博士点基金项目以及横向项目等。曾获河南省科技进步一等奖、北京市自然科学奖一等奖、和中国分析测试协会等奖项。
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