定制光物质相互作用的TMDs二聚体纳米天线

　　01 研究背景
　　在过去的十年中，过渡金属硫族化合物（TMDs）引起了科学和技术上的极大兴趣，因为发现了单层材料中由于量子约束效应而产生的直接带隙，这与减少的电介质屏蔽一起导致强束缚激子。这些层状材料的研究涉及到与纳米光子结构的整合，如质子和介质腔，以实现弱和强耦合，低阈值发光，Purcell和单光子发射器（SPE）的量子效率增强，以及与周期性结构中的集体共振的耦合。在之前的研究中，TMDs的使用仅限于单层和少层样品，重点是将二维半导体的发射光耦合到不同材料系统的共振和空穴模式。
　　02 研究内容
　　本研究利用这些特性来制造WS2双柱纳米天线，通过晶体结构的各向异性来实现各种几何形状。研究中使用暗场光谱学，揭示了多个米氏共振，并将其与WSe2单层膜耦合。研究工作将Se2单层光致发光与之相联系，并实现了Purcell增强，在二聚体间隙为150nm的情况下，荧光增加的系数高达240。研究引入了原子力显微镜进行重新定位和旋转二聚体纳米天线的后加工步骤，实现了小至10 5 nm的间隙，这使得大量的潜在应用成为可能，包括单光子发射器的强Purcell增强和光学捕获，研究结果突出了使用过渡金属硫族化合物进行纳米光子学研究的优势，探索其特性所带来的应用。
　　03 图文速递
　　图1.WS2纳米天线的制造过程。
　　图2.单层Se2在WS2六方二聚体纳米天线上的PL发射增强。
　　本研究将纳米天线结构图案化为薄的WS2晶体。研究工作将25-500nm厚的WS2薄片剥离到SiO2基底上，并利用既定的纳米制造技术，如电子束光刻（EBL）和反应离子蚀刻（RIE）来定义具有纳米级间隙的亚微米级纳米天线。观察到，WS2可以有选择地制造成圆形、方形或六边形的几何形状，其边缘和顶点可能是原子级的，这取决于所用的蚀刻配方。单（单体）和双（二聚体）纳米柱谐振器的暗场光谱显示了几何米氏共振，将其与有限差分时域（FDTD）模拟进行比较。该研究将Se2 单层转移到一个制造的二聚体纳米天线阵列上，与来自平坦的SiO2区域的发射相比，观察到结构上的光致发光增强系数超过240。 并且观察到与二聚体轴对齐的偏振依赖性PL发射和寿命缩短了近2倍，证实了Se2单层发射与纳米天线的光子共振的耦合，并产生了1.85的Purcell系数下限。
　　图3. 二聚体纳米天线的AFM重新定位。
　　随后，研究中利用接触模式原子力显微镜（AFM）作为后加工步骤，重新定位二聚体纳米天线间隙，实现了10 5nm的间隙。进一步对利用二聚体纳米天线来提高单光子发射率的可行性进行了数值研究。
　　图4. 单光子发射的电场热点模拟和Purcell增强。
　　同时模拟了电场限制以及定位在二聚体纳米天线模式热点处的SPE的Purcell因子，其间隙尺寸小于20nm，可以称之为超小。与真空相比，这些模拟产生了>103的电场强度增强，六边形和方形几何形状的Purcell系数为>150。
　　图5. 使用WS2六边形纳米天线的纳米颗粒光学俘获模拟。
　　随后，对使用具有超小间隙的WS2二聚体纳米天线进行光学诱捕的前景进行了数值探索。对于实验中实现的最小的二聚体间隙，研究中计算出对胶体量子点（QDs）的电场热点的吸引力>350 fN，对聚苯乙烯的吸引力>70 fN。本研究对TMD材料光子谐振器的实验和数值研究探索了不同的辐射速率增强和光学捕获方法，这可为各种应用（包括量子计算和通信）制造Purcell增强型SPE提供可扩展路线思路。
　　04 文章链接
　　文章链接：
　　https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00802