AM新花样！高性能有机水凝胶致动器实现人造肌肉

　　水凝胶致动器溶剂扩散引起的体积变化机制，大多存在致动强度弱和响应速度低的问题。近日，来自 北京航空航天大学的刘明杰教授团队 进行了高性能有机水凝胶人造肌肉，在微域限制下具有分隔各向异性驱动的相关研究。 相关研究成果以＂High-performance organohydrogel artificial muscle with compartmentalized anisotropic actuation under micro-domain confinement＂为题于2022年12月21日发表在《Adv. Mater.》上。
　　本文研发 了一种受骨骼肌启发的有机水凝胶致动器，溶剂限制在疏水的微域中。有机水凝胶致动器由分区的方向性网络变形而非体积变化来驱动，避免溶剂扩散带来限制。 有机水凝胶致动器致动频率为0.11赫兹，是传统溶剂扩散驱动水凝胶致动器的110倍，可以举起超过自身重量85倍的物体。从而实现高响应速度、高致动强度和大材料尺寸的结合，实现制造与骨骼肌性能相当水凝胶致动器的方法。
　　图1 有机水凝胶执行器的设计理念、机制、制造和结构
　　随着水凝胶致动器的发展，致动性能提高已开展大量研究。如何控制水凝胶致动器中溶剂扩散，并进一步调整其致动行为，已成为水凝胶致动器发展进程的重大挑战。人类骨骼肌作为生物驱动组织的代表，为水凝胶致动器的设计提供示例。 肌肉由层次分明的纤维结构组成，驱动力是基于大量分隔的微响应单元。与整体溶剂扩散驱动的水凝胶相比，肌肉的区隔化致动模式可以显著提高速度和效率。模仿骨骼肌的结构和驱动机制，通过异质网络的协调来调整体积相变中溶剂扩散。由聚（甲基丙烯酸月桂酯）（PLMA）组成的亲油性网络通过两亲性溶剂溶胀法渗透到聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）水凝胶中。得到的OHA包含一个定向亲水的网络作为反应单元，弹性的亲油性网络作为封闭网络。OHA展示一种模仿肌肉异型网络控制分室的机制，实现了高速、高强度驱动和大尺寸材料结合。
　　图2 OHA的驱动速度和应变
　　OHA制造流程：拉伸PNIPAM水凝胶，固定干燥之后，将样品浸入PLMA/乙醇预聚合溶液12小时。洗净浸入水中交换溶剂，SEM和CLSM图像显示，亲油性网络倾向于填补由拉伸PNIPAM网络形成的条状空隙，保持其方向程度。 为比较机制差异，用类似的方法制造各向异性的双网络水凝胶致动器（HA）。在OHA和HA中PNIPAM网络取向都保持不变，不同的是OHA是由亲油的PLMA固定，而HA是由亲水的聚丙烯酰胺（PAM）固定。对OHA响应速度研究结果显示：HA具有更低的速度，OHA和HA表现出类似应变。 HA显示了溶剂扩散驱动水凝胶明显特征，即伸长速度是收缩速度的几倍。OHA的数值要低得多，表现出稳定的高速下的周期性驱动行为。接着对其机制研究发现HA恢复依赖于膨胀，而OHA的恢复不依赖于膨胀。只有各向异性的样品在温度变化时才能表现出变形，即OHA的作用力依赖于定向网络变形。
　　图3 OHA的驱动强度
　　OHA机制导致驱动强度的增加。研究人员首先研究OHA在室温下机械强度。制作了不同网络比例拉伸棒，然后对样品进行拉伸试验。应力-应变曲线显示，OHA的断裂应力与亲油网络含量成正比，当与PNIPAM相互渗透时，弹性亲油网络可以在牺牲应变的同时增强机械强度。 OHA和拉伸PNIPAM水凝胶的致动强度随着拉伸比的增加而增加，而HA的致动强度在所有拉伸比下都低于10千帕，拉伸的PNIPAM表现较高的致动强度，反应性网络的定向网络变形可以产生比脱空高得多的致动强度。致动强度来源于各向异性网络，而亲油性网络比率影响保持取向的能力。亲油性网络比例低的OHA难以维持PNIPAM的取向，导致驱动强度下降。 亲油性网络也可以使响应的网络变形定向，集中致动强度。过量的亲油性网络也阻碍了反应性网络的收缩。
　　图4 软约束环境下OHA相变过程的机制分析
　　分析亲油网络在相变中的作用。研究人员用N-(1-萘基)-3-氨基丙烷磺酸钠(ANSA)对亲水网络进行染色，用1-芘甲基丙烯酸酯(PyMA)对亲油网络进行染色。 CLSM图像显示微观尺度上的异质网络结构，表明亲油性网络在15 时经历了从条状到60 时的球状形状变化。 宏观OHA和条状物到球状物之间的应变差异，亲油性相的构象变化可能源于聚集过程中PNIPAM的分裂。 PNIPAM链在相变过程中有两种模式：（ 1）相邻网络聚集，由链间H键形成。(2) 单链折叠，由链内H键形成。模式（1）比（2）更稳定，并且在差示扫描量热法（DSC）中对应较小的内热峰面积。PNIPAM网络在相分离过程中倾向于聚集，而OHA中PNIPAM链的接触会受到亲油网络的阻碍。因此，OHA中链内收缩比例会增加，导致ΔH的增加。同时网络之间的相互作用随着亲油性网络的增加而增强，证明PLMA网络足够接近，可以减少PNIPAM网络的接触。更多亲油性网络插入到PNIPAM中，可以增强封闭效果，促进PNIPAM的构象变化。 弹性亲油网络在被PNIPAM压缩时可以储存能量，而弹性能量在粘性网络中被耗散了。由于上述机制，OHA可以表现出高速驱动，具有良好的稳定性和各种材料尺寸应用。
　　总之，本文通过结合异质网络制造了一个高速、高驱动强度、大尺寸的水凝胶致动器。亲油性网络软约束作用可以归纳为三个部分：（一）通过形成疏水致密层将溶剂限制在微域内，将水的运动从长距离转化为短距离。(二)对PNIPAM网络的变形进行定向，使驱动力定向集中。(三)储存弹性能量以协助伸长过程。OHA的网络变形机制可以为驱动性能的提高提供更多的空间，拓宽水凝胶致动器的应用范围。
　　原文链接： https://doi.org/10.1002/adma.202202193
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