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揭示地下水高浓度氨氮累积机制

  近日,厦门大学海洋与地球学院、近海海洋环境科学国家重点实验室高树基教授团队与中国地质大学(武汉)李平教授团队合作,在地下水高浓度氨氮累积机制方面取得重要进展,相关成果以"Transition of source/sink processes and fate of ammonium in groundwater along with redox gradients"为题发表于 Water Research .
  研究背景
  地下水是内陆气候干燥地区最重要的淡水资源,在农业生产和饮用水供应方面发挥着重要作用。近几十年来,地下水中氨氮(NH4+)浓度超标问题日益严峻,引起广泛关注。地下水中高浓度的NH4+不仅威胁饮用水安全,因为它可快速转化为致癌的三卤甲烷、有机氯和NO2-/ NO3-,而且通过氨氧化或反硝化作用会产生温室气体N2O。因此,了解地下水系统中NH4+的源和汇,探索地下水系统NH4+的净化机制,关乎饮用水安全与经济社会高质量发展。然而,决定地下水中NH4+含量(储库)的转化过程复杂,多种过程同时发生且其转化速率随着氧化还原条件变化而变化,常规的监测技术难以定量化评估地下水高浓度NH4+的累积机制。
  研究结果
  高树基教授团队聚焦中国河套盆地西部地下水高浓度NH4+问题,通过多种15N同位素示踪技术,量化了决定NH4+储库的多个源汇转化过程,包括生产过程(矿化、硝酸盐异化还原成氨(DNRA))和消耗过程(硝化和厌氧氨氧化)。团队根据氧化还原参数,即氧化还原电位、NH4+、NO3-的浓度等,从上游到下游将地下水分为I区(氧化区)、II区(中度还原区)和III区(强还原区)。研究结果显示,地下水中的NH4+主要源于有机质矿化,在整个研究区域DNRA占总的NH4+产生比例小于2%。
  矿化作用随着地下水流中生物可利用的含氮化合物的增加而增强,呈现明显的氧化还原梯度,从上游到下游形成一个连续的反应链。在I区,NH4+主要通过硝化过程转化为NO3-,而在II区和III区,NH4+主要通过厌氧氨氧化过程转化为N2. I区、II区和III区的平均NH4+生产/消耗速率比分别为0.7、6.9和51.1,NH4+最小净化时间尺度分别为天、月和年(图1)。
  这些结果表明,只有在氧化条件下NH4+的消耗量才能大于生产量,并暗示地下水从上游向下游流动过程中,NH4+将逐步积累并长期保留在下游的强还原性地下水中。除非人为向地下水添加氧化剂,否则这种还原性地下水中的高NH4+污染状况会随着人为活动增加持续恶化(图2)。该研究揭示了内陆气候干燥地区地下水NH4+的源汇过程以及其累积机制,提升了对地下水氮循环的认识,同时为地下水高氮的污染治理提供了新的理论依据。
  图1 NH4+的产生/消耗速率的比值(a)及NH4+最小净化时间(b)在三个地下水氧化还原分区中的分布
  图2 地下水中NH4+的源汇过程和宿命随氧化还原梯度变化的概念图
  研究团队及资助
  该论文第一作者为厦门大学博士生韩丽丽,通讯作者为厦门大学高树基教授和中国地质大学(武汉)李平教授,共同作者包括中国地质大学(武汉)博士生王和林,厦门大学博士生葛亮皓和汤锦铭,以及海南大学徐敏副教授和罗笠教授。该研究受到国家自然科学基金项目(91851209, 41721005, 4217706, 91851115)的资助。
  论文来源
  Li-Li Han, Helin Wang, Lianghao Ge, Min Nina Xu, Jin-Ming Tang, Li Luo, Ping Li, Shuh-Ji Kao (2023) Transition of source/sink processes and fate of ammonium in groundwater along with redox gradients.  Water Research . 231(1): 119600

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