研究重新厘定全球汞循环收支

　　汞能以不同的形态存在于地球不同的介质（大气、水体、土壤、生物体等）中，并在环境中发生复杂的化学反应和迁移转化。当前的全球汞循环收支存在多解性，我院张彦旭教授课题组开发了一个新的大气-陆地-海洋耦合模式，整合关于大气汞氧化还原化学、植被吸收、海洋源和河流排放等方面的新研究进展，更新了全球汞循环收支状况，发现大气汞排放总量比先前预估的高约40%，同时积累在陆地和海洋环境中的历史排放可能发挥着更为重要的作用。该成果以＂An updated global mercury budget from a coupled atmosphere-land-ocean model: 40% more re-emissions buffer the effect of primary emission reductions＂为题，于2023年3月17日在线发表于Cell子刊《One Earth》杂志（论文链接：https://doi.org/10.1016/j.oneear.2023.02.004）。
　　图1. 更新的当今全球大气中汞收支情况。
　　该研究通过耦合器（NJUCPL）将全球大气汞模式（GEOS-Chem），陆地汞模式（GTMM）和海洋汞模式（MITgcm）进行耦合，耦合模式的模拟结果与地面观测得到的汞浓度和湿沉降通量相一致。由于观测技术等原因的限制，针对陆地和海洋中汞的观测一直较为稀缺。对于陆地元素汞（Hg0）的再排放过程，通过调整二价汞（HgII）沉降的光解速率、气孔引起的Hg0沉降，以及土壤有机库中Hg0再排放的比例，模拟得到全球陆地汞的再排放量与基于观测数据预估的全球土壤汞再排放量相一致（Agnan et al. 2016）。
　　对于海洋汞的沉降模拟，采用风速三次方形式计算海气交换速率的方案（McGillis et al. 2001），得到全球Hg0和HgII向海洋的沉降通量的比例为1：1.5，更为符合海洋汞同位素分馏测量的结果（Jiskra et al. 2021）。在全球直接人为源排放的汞中，陆地中封存的量比海洋高出约83%，表明此前对于一次大气汞排放归宿的认识可能需要转变，即从原先主要被海洋吸附转向被陆地吸附为主。
　　图2. 累积的一次大气汞排放源及其汇。
　　先前研究发现2010–2015年一次人为汞排放量以平均1.78%/年的速率在增加（Streets et al. 2019）。本研究通过耦合模式计算得到2005–2019年间总的一次排放的积累量为38,200吨，造成大气中的汞质量增加了500吨，预计剩余的排放将分别储存在陆地（68%）和海洋（32%）中，表明陆地可能是大气中汞排放主要的汇。此外考虑三种不同的排放情景：
　　当前政策（CP），新减排政策（NP）和最大可行减排（MFR），对2035年的排放进行预测，结果表明，在当前政策情景下，大气中汞含量略有上升；而新政策和最大可行减排情景下，大气中汞含量分别下降1,000 吨和1,400 吨。在所有情景下，陆地仍然是一次汞排放主要的汇。该研究还发现在新政策和最大可行减排情景下，由于再排放的变化速率比一次排放要慢得多，导致来自陆地和海洋再排放可能会减缓未来一次排放减少带来的减排效应。因此，为了降低环境中的汞水平，需要更加积极的排放控制措施。
　　南京大学大气科学学院张彦旭教授为论文的通讯作者和第一作者，合作作者包括来自美国哈佛大学、美国耶鲁大学、华东师范大学、北京大学、美国马萨诸塞大学洛威尔分校和比利时鲁汶大学的学者。该研究得到国家自然科学基金（42177349），南京大学关键地球物质循环前沿科学中心，中央高校基础研究基金（14380168）和江苏省气候变化协同创新中心的资助。